芳香化合物经Friedel-Crafts酰化反应制备芳香酮，是生产医药、染料、农药、化妆品等精细化学品中间体的重要过程。目前，工业上通过Friedel-Crafts酰基化反应制备芳酮类化合物最常用的仍然是金属氯化物等均相催化剂，容易带来环境污染、资源浪费等问题。使用沸石分子筛催化剂可以有效解决这些难题，但沸石催化剂在使用过程中容易结焦失活。因此，提高沸石催化剂的稳定性，对实现芳酮类化合物的绿色合成具有重要的理论价值和现实意义。本论文以沸石分子筛为催化剂，研究了催化剂的粒径、孔道结构及超临界工艺对苯甲醚和甲苯与乙酸酐的Friedel-Crafts酰基化反应性能的影响。　　 (1)用表面润湿法合成了不同粒径的β沸石分子筛，考察了模板剂浓度、碱度、水含量及晶化条件对沸石结晶度及粒径的影响。分别在高压釜及固定床反应器上考察了不同粒径的Hp沸石对苯甲醚和甲苯的Friedel-Crafts乙酰化催化反应性能。结果表明，模板剂浓度和碱度对所合成β沸石分子筛的粒径有很大影响。在Na2O/SiO2=0.05～0.2，TEA+/SiO2=0.05～0.16范围内，随着体系中模板剂浓度及碱度的增加，合成的分子筛粒径逐渐减小；沸石分子筛粒径对其催化酰化反应性能有很大影响，粒径减小有利于提高其催化活性及稳定性。　　 (2)应用TG、TPO-MS、IR、UV-Vis、N2吸附等技术，对反应不同时间后的β沸石催化剂进行了表征研究。结果表明，苯甲醚乙酰化反应过程中，催化剂失活是孔道堵塞与活性位中毒共同作用的结果。对甲氧基苯乙酮(p-MOAP)及其深度酰化环化产物、缩合产物以及乙烯酮的聚合产物在催化剂表面沉积都会引起催化剂的失活。随着反应时间的延长，催化剂上的沉积物逐渐增多，沸石的孔道被堵塞，导致催化剂活性降低。p-MOAP的缩合产物对催化剂失活起关键作用，及时使缩合产物从孔道中扩散出来，可以在很大程度上提高催化剂的稳定性。　　 (3)对不同粒径的β沸石进行了表征研究，发现β沸石粒径对其失活行为有很大影响。催化剂粒径越大，孔道堵塞越易造成催化剂的失活。催化剂粒径较小时，孔道也较短，产物分子容易及时从孔道中脱附出来，避免了其在孔道内进一步发生反应生成较重的产物，从而延缓催化剂的失活。　　 (4)用碱溶解法合成了Hβ/MCM-41复合分子筛，初步探索了孔道结构对其催化Friedel-Crafts酰基化反应性能的影响。结果表明，复合分子筛的初始活性比Hβ分子筛稍差，但具有较好的催化稳定性，其活性下降较慢，积炭量较小，积炭的C/H比较低。Hβ/MCM-41复合分子筛的介孔孔道有利于产物分子从分子筛的小孔体系扩散出来，不易在活性位上继续发生氢转移、环化等反应生成较重的积炭分子，因而表现出较好的催化稳定性。　　 (5)测定了以CO2和丙烷为溶剂时苯甲醚与乙酸酐酰化反应体系临界参数。结果表明，体系的临界性质与初始反应物的摩尔比、反应进程及溶剂有关；添加适当的溶剂，可以对反应体系的临界性质进行调变。以CO2为溶剂进行苯甲醚乙酰化反应时，由于CO2的溶解及萃取能力，使催化剂保持较高的活性。以丙烷为溶剂时，苯甲醚与乙酸酐在超临界下反应的转化率提高，但由于丙烷中微量的烯烃引起了催化剂活性位的中毒，使催化剂的稳定性下降。