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多孔炭材料是一种性能优异的二氧化碳吸附材料,基于多孔炭材料自身结构的多样性及其可设计性,在二氧化碳吸附方向得到了广泛的研究。可通过提高多孔炭材料的比表面积、调节孔结构以及表面改性等方式来提高其吸附效率。然而,对于研制出一种简单可行、吸附效率高、选择性好、可再生性好并且环境友好的多孔炭材料仍然存在一些问题。 本文根据二氧化碳分子的理化性质,开发简单易行且成本低廉的制备方法,通过氮掺杂及硼氮共掺杂两种表面改性方式制备出一系列多孔炭材料。主要研究内容如下:(1)考察含氮量不同的多孔炭材料的物理结构、孔径分布、比表面积及表面化学性质;(2)研究引入硼原子后,与氮共同掺杂对多孔炭材料物理结构、孔径分布、比表面积及表面化学性质的影响;(3)探究制备所得的氮掺杂、硼氮共掺杂多孔炭材料对二氧化碳吸附性能的影响。得到的主要结论如下: (1)通过改变前驱体中尿素与间苯二酚的摩尔比例,可实现对含氮多孔炭材料形貌、孔结构及吸附效率的调控,得到含有微孔、中孔、大孔的分级含氮多孔炭材料,含氮多孔炭材料为典型的颗粒堆积形成的三维网络结构,这种独特的结构有利于分子在其中的扩散以及吸附;而且随着尿素添加量的增加,颗粒大小逐渐增大;当尿素添加量过高时,材料的比表面积出现了一定的降低。含氮多孔炭材料对二氧化碳的吸附性能受其比表面积与表面化学性质共同影响,当尿素与间苯二酚的摩尔比例为2∶1时,多孔炭材料在具有较高氮含量(3.7wt.%)的同时,也保持了较高的比表面积(1151m2/g),因此其二氧化碳吸附性能最好,在273K和298K下的附量分别可达4.32mmol/g和3.06mmol/g,而且具有相对适中的吸附热,快速的吸附动力学,并能在长期循环使用过程中保持优异的稳定性。 (2)通过改变前驱体中三苯基硼酸酯与间苯二酚的摩尔比例,可实现对硼氮共掺杂多孔炭材料形貌、孔结构及吸附效率的调控;硼氮共掺杂多孔炭材料的颗粒大小随三苯基硼酸酯加入量的增加而减小;其比表面积随三苯基硼酸酯加入量的增加而有所降低。RTUB1(三苯基硼酸酯与间苯二酚的摩尔比为1.5∶1)的二氧化碳吸附性能最好,其吸附量分别可达到4.77mmol/g(273K)和3.10mmol/g(298K),具有快速的吸附动力学和适中的吸附热,并能在长期循环使用过程中基本保持稳定。