汞（Hg）是一种有毒、人体非必需元素。汞的毒性具有累积性和持久性,大气汞能随着大气环流长距离、跨国界传输,已被定义为全球性污染物。汞矿区作为最典型的汞污染场地,长期大规模汞矿开采,使矿区及其周边农田受到严重的汞污染。近年来,汞矿区水稻富集甲基汞的现象被报道后,食用稻米已成为矿区居民甲基汞暴露的主要途径。硫（S）是植物必需的营养元素,硫肥的农业施加对重金属的影响越来越受到重视。外源硫输入可以影响水稻对甲基汞的吸收与积累,但具体影响机制并不清楚。水稻是我国居民的第一主食,稻米安全直接关系到居民健康和社会稳定,在我国居民粮食需求不断增加、耕地面积逐年减少和环境污染日趋加剧的背景下,深入理解稻田生态系统中甲基汞的生产,弄清楚甲基汞在土壤-水稻系统中的迁移转化机制,保障稻田生态系统的健康和稻米质量安全至关重要。本论文选择贵州省铜仁市万山汞矿区垢溪（GX）稻田土壤（大气沉降汞污染为主）和五坑（WK）稻田土壤（汞矿冶炼炉渣污染为主）。在万山汞矿区垢溪（大气汞高沉降通量）、万山汞矿区深冲口（大气汞中沉降通量）和贵阳市地化所（大气汞低沉降通量）开展盆栽实验,在不同梯度外源硫（硫酸钠）添加后,开展水稻根、茎、叶和果实中汞含量及分布特征研究,利用微生物C、N、P和S功能基因及稳定汞同位素技术手段,探讨不同梯度外源硫输入对稻田-土壤系统中甲基汞迁移转化过程的影响及作用机制,取得以下研究结果:（1）野外土壤盆栽实验分析显示,GX土壤和WK土壤加入不同梯度（0、50 mg/kg、100 mg/kg、300 mg/kg、500 mg/kg、1000mg/kg）外源硫之后,均能明显减少水稻果实中总汞、甲基汞和甲基汞比率。实验GX土壤表现为,垢溪、深冲口、贵阳盆栽处理组稻米总汞含量相比对照组分别降低了25.4%～46.7%、52.2%～72.7%和24.8%～56%,稻米甲基汞含量相比对照组分别降低了65.9%～74.5%、29%～70.7%、13.9%～73.1%;硫添加浓度为50 mg/kg时,总汞降低幅度最大为72.7%,对应大米总汞含量为0.024 mg/kg,硫添加浓度为100 mg/kg时,大米中甲基汞的降低幅度最大为74.5%,对应大米甲基汞含量为17±2.55μg/kg。实验WK土壤表现为,垢溪、深冲口、贵阳不同处理组稻米总汞含量相比对照组分别降低了7.1%～45.3%、1%～77.6%和10.3%～55.8%,稻米甲基汞含量相比对照组降低范围分别为:31.4%～71.7%、15.4%～73.7%、22.8%～65.8%;硫添加浓度为1000 mg/kg时,大米总汞和甲基汞降幅均最大,其中总汞最大降低幅度为77.6%,对应大米总汞含量为0.018 mg/kg,甲基汞最大降低幅度为73.7%,对应大米甲基汞含量为13±1.26μg/kg。外源硫的添加能降低水稻茎、叶对甲基汞的累积,但会增加土壤和根对甲基汞的累积,茎、叶甲基汞最大降低幅度依次为91.2%、50.8%,对应茎、叶甲基汞含量为1.13±0.04 ng/g、5.53±1.10 ng/g。实验结果说明,外源硫输入可以有效降低水稻果实甲基汞和总汞,且随着大气汞浓度下降,实验GX土壤组相比WK土壤组果实甲基汞下降更显著,暗示大气沉降汞活性强,是土壤微生物汞甲基化过程中一个重要源。外源硫输入后土壤和根部甲基汞增加,推测茎、叶及果实中甲基汞下降的原因,可能与硫输入促进根部铁膜形成进而阻隔了甲基汞向水稻植株地上部分迁移有关。（2）非传统汞同位素质量分馏(MDF,δ202Hg)和非质量分馏(MIF,Δ199Hg、Δ202Hg)分析显示,外源硫添加对水稻果实中汞的MDF和MIF有显著影响,甲基汞δ202Hg值比无机汞δ202Hg值偏负,随着甲基汞比率下降,果实δ202Hg值呈显著下降趋势;在不同汞污染类型稻田土壤和相同大气汞条件下,水稻“根-叶片”汞同位素的非质量分馏显著差异,暗示了土壤的主导作用。（3）野外昼夜温度差异试验分析显示,随着昼夜温差逐渐变小（6.11℃～3℃）,未加硫组水稻稻米中的总汞和甲基汞含量都出现了上升的趋势,未加硫组水稻果实总汞含量范围在0.8±0.25mg/kg～1.2±0.16 mg/kg,加硫处理组水稻果实中总汞的含量范围在:0.40±0.013 mg/kg～0.57±0.051 mg/kg,未加硫组甲基汞含量范围在218.51±8.28μg/kg～480±143.08μg/kg,加硫处理组水稻果实中甲基汞的含量范围在:20.33±1.43μg/kg～37.70±10.30μg/kg,加硫之后,随着昼夜温差的逐渐变小,水稻稻米中总汞和甲基汞含量上升的趋势被抵消,说明加硫对果实总汞和甲基汞的影响在本研究中大于温度对它的影响,也就是说温度不会对加硫的效果产生实质性的影响。加硫处理组的水稻总汞和甲基汞又明显低于未添加硫组,说明昼夜温差逐渐变小的情况下,外源硫的添加可以降低水稻果实对总汞和甲基汞的累积。随着昼夜温差的逐渐变小,加硫之后水稻果实、茎、叶的甲基汞含量与未加硫组相比也都出现了明显的下降,当昼夜温差为5.08℃时水稻果实甲基汞含量降低幅度最大为93.8%,当昼夜温差为3.9℃时水稻茎的甲基汞含量降低幅度最大为97.2%,当昼夜温差为3.9℃时水稻叶的甲基汞含量降低幅度最大为90.5%,当昼夜温差为5.66℃时水稻根际土壤的甲基汞含量降低幅度最大为58.3%。说明加硫能降低水稻果实、茎、叶对甲基汞的积累。（4）实验土壤微生物71个C、N、P和S关键功能基因分析显示,WK土壤初始微生物功能基因丰度高于GX土壤,共检出C、N、P和S的功能基因57个,其中参与碳循环的基因有29个,氮循环基因19个,参与磷循环基因的个数6个,参与硫循环的基因有5个。随着外源硫的输入,微生物C、N、P、S功能基因丰度未呈现明显变化,暗示土壤功能基因总丰度不受外源硫添加影响,亦说明硫循环基因的丰度不受硫输入的主导,外源硫、功能基因和甲基汞之间不存在相关关系。