【摘 要】
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利用可再生能源电解水制氢,以水作为唯一原料,能够以零碳排放的方式实现氢能循环利用,是目前最具潜力的绿色环保制氢工艺。水分解的析氧半反应（OER）能垒高,动力学缓慢,是限制电解水能量转换效率的关键性因素。因此开发高性能OER电催化剂,加速水分解反应动力学过程,减少能耗,是实现大规模电解水制氢的关键所在。研究表明,金属-聚合物杂化是提高过渡金属电催化剂活性、稳定性和选择性的有效策略。基于此,本论文发展
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利用可再生能源电解水制氢,以水作为唯一原料,能够以零碳排放的方式实现氢能循环利用,是目前最具潜力的绿色环保制氢工艺。水分解的析氧半反应（OER）能垒高,动力学缓慢,是限制电解水能量转换效率的关键性因素。因此开发高性能OER电催化剂,加速水分解反应动力学过程,减少能耗,是实现大规模电解水制氢的关键所在。研究表明,金属-聚合物杂化是提高过渡金属电催化剂活性、稳定性和选择性的有效策略。基于此,本论文发展了一种高效温和的聚苯胺（PANI）化学合成策略,在过渡金属基催化剂（Fe3O4、NiFeS）表面修饰PANI分子层,构建有机-无机复合结构,研究复合材料在电解水过程中的催化性能,通过对PANI与金属位点的相互作用以及电荷传输过程的研究,揭示催化反应机理。开展的具体研究工作如下:（1）PANI/Fe3O4复合电催化剂及其在析氧反应中的应用:建立高效的PANI负载工艺,在Fe3O4纳米颗粒表面化学聚合PANI分子层,构建结构稳定的PANI/Fe3O4复合电催化剂。通过电化学性能测试,证实PANI/Fe3O4较单一组分具有显著提高的催化性能,达到10 mA/cm2电流密度的过电位仅为265 mV,塔菲尔斜率为36.6 mV/dec。Raman、FTIR和XPS结果表明,电子从Fe3O4向PANI转移,调控优化了 Fe催化位点上O-O键的形成和含氧中间体的吸脱附过程,提高了电催化性能。所制备的复合结构电催化性能优于商用RuO2电极和大部分已报道的铁基电催化剂,并且经长时间稳定性测试（32 h）,电化学性能、化学结构和组分没有发生明显变化,表现出良好的电化学稳定性。（2）PANI/NiFeS复合电催化剂及其在析氧反应中的应用:硫属化合物具有优异的OER催化性能,但其电化学稳定性亟需提高。在上述研究的基础上,选择NiFeS为基底材料,成功制备了 PANI/NiFeS复合电催化剂。通过PANI有机分子层的引入,PANI/NiFeS复合电催化剂的性能得到了极大地提高,达到10 mA/cm2电流密度所需过电位由203 mV（NiFeS）降低至143 mV,塔菲尔斜率仅为38.7 mV/dec（NiFeS为43.3 mV/dec）。鉴于其优异的催化性能,将其与MoNi4/MoO2电极匹配,组装了双电极碱性全解水器件,电解池仅需1.55 V外加电压即可达到10 mA/cm2电流密度,并且在商用1.5 V干电池驱动下可以持续不断地进行电解水制氢反应。机理研究表明,PANI能够显著提高NiFeS的催化动力学、导电性和活性比表面积,从而实现NiFeS催化活性的提升。PANI/NiFeS复合电催化剂优异的OER性能优于大多数已报道的高活性材料,并且能够在10 mA/cm2电流密度下稳定运行至少12 h,显示了良好的稳定性。
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