【摘 要】
：
光电化学电池（PEC cell）可以通过光电催化氧化还原反应,将太阳能直接转化为化学能或电能,成为解决太阳能间歇性的关键手段之一。从光电极吸收太阳能辐射到最终转换到化学能或电能,经历光能吸收、电荷分离与传输以及表面氧化还原反应等过程,其中电荷传输作为主要的关键的中间过程。因此如何有效调控电荷传输动力学性质是PEC cell进一步发展的关键科学问题。针对该问题,本论文在方法学基础上提出通过调控电荷传
论文部分内容阅读
光电化学电池（PEC cell）可以通过光电催化氧化还原反应,将太阳能直接转化为化学能或电能,成为解决太阳能间歇性的关键手段之一。从光电极吸收太阳能辐射到最终转换到化学能或电能,经历光能吸收、电荷分离与传输以及表面氧化还原反应等过程,其中电荷传输作为主要的关键的中间过程。因此如何有效调控电荷传输动力学性质是PEC cell进一步发展的关键科学问题。针对该问题,本论文在方法学基础上提出通过调控电荷传输动力学性质优化PEC cell性能,从而实现较高的太阳能转化效率。本论文的主要研究内容分为以下几个部分:1.通过在TiO2的制备过程中,进行“salt-treated”,调控水热时间及焙烧温度,实现TiO2纳米棒的微结构调控。在AM 1.5 G模拟太阳光照射下,1.23 V vs.RHE偏压下优化后的纯TiO2光阳极（TNa22-550）的光电流密度为1.87mAcm-2。通过原位瞬态光电压（in-situ TPV）对光电极的内部及光电极-电解液界面的电荷传输动力学进行表征分析。进一步结合logic tree算法,探究了 TiO2光电极的微结构调控及PEC性能与电荷输运及重组的相关性。2.通过简单的热扩散法,制备C,N和S共掺杂的TiO2光阳极。在AM 1.5 G模拟太阳光照射下,1.23 V vs.RHE偏压下C、N和S共掺杂的TiO2光电极（TTCNS-125）的最高光电流密度可达3.95 mA cm-2。从电荷传输动力学角度看,非金属C、N和S的共掺杂优化了 TiO2光生电荷效率。同时调控电荷的传输及重组。此外,结合物性表征,光电化学性质测试以及in-situ TPV测试,系统分析光电转化性能决定因素光的吸收、电荷的分离与传输、表面的氧化还原反应等在光电极的光电转化过程中的相互关系。3.通过构筑p-n异质结界面,调节光生电荷传输路径,调控光电化学电池性能。在“碘基”光驱可充电化学电池（SPEC）系统中,p型半导体碘氧铋包裹n型二氧化钛TiO2（FTO/TiO2@BiOI）作为光阳极,碘化锂作为可再生氧化还原活性物质。从界面电荷传输动力学角度看,p-n异质结界面可以有效调控电荷单向转移,防止光生电子被氧化的阴极氧化还原介质在“电极-电解液”界面捕获,产生背向电子转移,生成暗电流。在AM 1.5 G模拟太阳光照射下,光电流密度可达3.4 mA cm-2。4.通过改善电解液环境,优化光电极及光电极-电解液界面的电荷传输动力学,调控光电化学电池性能。在以BiVO4光阳极结合Cu2O光阴极（导带能级约为-1.1 eV）构建的无偏压Z-scheme SPEC基础上,并在Fc-bipy3+的bipolar电解液中添加缓冲溶剂,实现0.67 V的放电电压的同时,提高光充光电流密度。进一步修饰助催化剂后,此Z-scheme SPEC的初始光电流密度为2.4 mA cm-2,并且可以稳定在1.8 mA cm-2 左右。5.通过优化固态界面,首次设计构筑了全固态一体化的SPEC,并调控其光电化学性能。以BiVO4为光阳极,LiBr/PAM水凝胶作为电解液和隔膜,普鲁士蓝作为负极材料。作为电解液的LiBr/PAM水凝胶同时也包含了正极活性材料。重要的是,全固态界面可以提高电荷传输速率的同时,抑制水分解副反应,有效提高了SPEC的性能,光电转化效率高于2.8%。
其他文献
目的:纤维环是椎间盘的重要组成部分,其结构稳定性对维持椎间盘的力学承载至关重要。多项研究表明,外界力学刺激对椎间盘的结构和功能呈双向调控,且主要与力学作用的幅度相关。其中,过度力学刺激可导致纤维环撕裂,引起纤维环炎症反应发生,最终导致椎间盘退变。相反,适度力学刺激则能抑制炎症反应,对纤维环起保护作用。但是力学调控纤维环炎症反应的相关机制尚不清楚。近期研究表明,胞膜小凹的核心蛋白小凹蛋白1（Cave
研究背景:胶质母细胞瘤（Glioblastoma,GBM）是中枢神经系统最常见、最致命的原发性肿瘤。基于最大限度的手术切除,即使靶向治疗和免疫治疗取得了进展,GBMs的预后仍然很差。由于肿瘤内分子异质性引起的复杂性,针对特定亚型或突变的靶向或定制治疗大多失败。大多数肿瘤对治疗产生耐药性并很快复发。各种各样的研究表明,在包括GBM的许多类型的癌症中都存在有一小部分未成熟、未分化的具有引发肿瘤能力的肿
随着这些年拓扑态研究的不断发展,理论以及实验上涌现出了一大批的新奇拓扑态,成为凝聚态物理的前沿方向。陈绝缘体由于其在低功耗甚至无功耗器件小型化方面的潜在应用,一直是拓扑理论研究中的重点之一。陈绝缘体的拓扑带隙依赖于自旋轨道耦合强度,但实际拓扑材料的自旋轨道耦合强度一般不会特别强。如何通过外部手段调控陈绝缘体量子化输运带隙一直是十分重要的研究课题。除陈绝缘体之外,对于高阶拓扑态以及非厄密拓扑态的研究
在互联网技术普及应用的时代背景下,受到新经济、新消费、供给侧改革等各种浪潮的推动和影响,近年来文化创意产业作为一种新兴业态,在全球尤其是在我国的社会经济舞台上蓬勃发展。基于新经济的视角,文化创意产业的核心要素是创新和创意等无形且高知识含量的要素,相比于土地密集型和劳动力密集型产业,更有助于推动社会经济朝新型化和可持续化方向发展;在新消费的发展理念下,消费者的消费观念从满足日常需求转变为对生活品质的
目的:椎间盘退变和腰背痛因其极高的发病率和致残率引起了人们的广泛关注。氧化应激是椎间盘退变的主要原因之一。茶多酚（Tea polyphenols,TP）是从茶叶中提取的天然抗氧化剂,但对椎间盘的作用及深层机制尚不明确。本项目拟探究茶多酚对于椎间盘退变的保护作用及机制,并制备负载茶多酚的PLGA-PEG-PLGA-TP水凝胶缓释载体用于大鼠椎间盘退变模型,为椎间盘退变的临床运用提供新的思路和实验依据
为了满足人类日益增长的能源需求,同时减少对化石燃料的依赖并减轻其对环境的影响,人类迫切需要开发具有成本效益和环境友好型的储能设备。锂电池（LiBs）是目前能够满足上述性能指标且具有足够的技术成熟度的先进储能体系之一。但由于锂离子电池的极限能量密度较低,即使将锂离子电池的性能开发至最佳也无法满足人类对能源的需求。在众多的能源储能设备中,硫锂（Li-S）电池作为新一代锂离子电池的升级,突破锂电池的能量
太阳能是储量丰富的清洁可再生能源,实现其高效转化和利用对于从根本上解决化石能源短缺和大气污染具有重要意义。通过模拟自然光合作用,构建以半导体材料为核心的人工光合成体系是实现这一目标的重要途径之一。尽管该领域经过几十年的发展取得了许多重要进展,但仍然面临催化效率低、产品附加值不高等问题。本论文从光（电）催化剂的合成出发,通过表面改性和分子设计等手段对半导体材料的光电和表面特性进行调控,促进材料中光生
光遗传技术在过去的十余年里帮助多个研究方向取得了重大突破进展,其中包括信号通路转导、神经科学、肿瘤治疗以及微生物工程等前沿领域。然而受制于现有光遗传蛋白的响应波段主要集中在紫外、蓝光或者绿光等短波长区间,由于短波长光子较差的组织穿透能力,极大地限制了光遗传学在活体上的应用。在传统的光遗传研究实验中,对实验动物通过创伤性手术植入光导纤维以传递光信号的方式,会给实验结果带来极大的不确定性。上转换纳米颗
声动力治疗（Sonodynamic therapy,SDT）是利用超声来激活声敏剂产生大量的活性氧（Reactive oxygen species,ROS）来杀伤癌细胞的一种肿瘤治疗手段。超声可以穿透深层组织并聚焦于肿瘤区域,进而激活声敏剂,从而以精准无创的方式来消灭实体瘤。与光触发的疗法（如光热治疗,光动力治疗）相比,SDT具有许多独特的优势,如较强的组织穿透能力、更佳的治疗效果和较低的副作用。
太阳能对于人类社会来说是取之不尽用之不竭的,其可以缓解人类社会目前所面临的能源短缺的问题。太阳能电池可以直接将太阳能转化为电能服务于人类社会,发展高性能的太阳能电池有利于人类社会更高效地利用太阳能。钙钛矿太阳能电池由于具有原料成本低和制备工艺简单的特点,使得其获得了广泛的关注。在短短十多年的时间内,其已经可以获得25.5%的能量转换效率,发展速度之快令人惊奇。全无机钙钛矿材料与有机无机杂化钙钛矿材