【摘 要】
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太阳能对于人类社会来说是取之不尽用之不竭的,其可以缓解人类社会目前所面临的能源短缺的问题。太阳能电池可以直接将太阳能转化为电能服务于人类社会,发展高性能的太阳能电池有利于人类社会更高效地利用太阳能。钙钛矿太阳能电池由于具有原料成本低和制备工艺简单的特点,使得其获得了广泛的关注。在短短十多年的时间内,其已经可以获得25.5%的能量转换效率,发展速度之快令人惊奇。全无机钙钛矿材料与有机无机杂化钙钛矿材
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太阳能对于人类社会来说是取之不尽用之不竭的,其可以缓解人类社会目前所面临的能源短缺的问题。太阳能电池可以直接将太阳能转化为电能服务于人类社会,发展高性能的太阳能电池有利于人类社会更高效地利用太阳能。钙钛矿太阳能电池由于具有原料成本低和制备工艺简单的特点,使得其获得了广泛的关注。在短短十多年的时间内,其已经可以获得25.5%的能量转换效率,发展速度之快令人惊奇。全无机钙钛矿材料与有机无机杂化钙钛矿材料相比具有非常优异的高温稳定性,且其可以和硅太阳能电池组成叠层电池,进一步推动光伏领域的发展。然而,对于CsPbI3钙钛矿多晶薄膜太阳能电池来说,其目前在所有种类的全无机钙钛矿太阳能电池中,虽然可以获得最高的能量转换效率,但是其适合作为光活性层的立方晶相在常温下倾向于转变成不适合作为光活性层的正交晶相,从而对基于其所制备的太阳能电池的室温稳定性造成不利的影响。在CsPbI3钙钛矿的卤素位添加部分Br-形成CsPbI2Br钙钛矿有利于改善其在室温条件下的稳定性。对于CsPbI2Br钙钛矿多晶薄膜太阳能电池来说,改善其光活性层薄膜的质量和界面处的接触性质可以进一步推动其器件性能的发展。因此,本论文首先选用乙酸甲酯作为反溶剂,来改善CsPbI2Br钙钛矿多晶薄膜的晶核形成和晶体生长的过程,从而制备了致密无孔洞的CsPbI2Br钙钛矿多晶薄膜。该过程可以改善光活性层与空穴传输层之间的界面接触。此外,本论文通过简单的方法合成了 Ti02纳米晶,并使用其去钝化SnO2电子传输层,从而改善了载流子在光活性层和电子传输层之间界面处的传输性质,抑制了界面复合的发生。最终,通过该双界面优化的策略,本论文明显改善了 CsPbI2Br钙钛矿多晶薄膜的器件性能,将其能量转换效率提升至15.86%。除了在卤素位添加部分Br-的方法以外,实现CsPbI3钙钛矿的量子点化也可以改善其在室温条件下的稳定性。对于CsPbI3钙钛矿量子点太阳能电池来说,其光活性层中量子点的表面长链配体会对载流子在薄膜中的扩散造成不利影响。为了更有效地清除CsPbI3钙钛矿量子点表面的长链配体,本论文在乙酸甲酯中添加二丙胺来制备CsPbI3钙钛矿量子点薄膜。其可以和油酸配体之间发生酰化反应,从而打破量子点表面配体的动态平衡过程,促进长链配体从量子点表面发生脱落。通过此过程,本论文增强了 CsPbI3钙钛矿量子点薄膜中量子点相互之间的电子耦合作用,改善了其迁移率,从而使得器件的短路电流密度获得明显提升,促使基于两步洗涤纯化的CsPbI3钙钛矿量子点所制备的太阳能电池获得了 14.9%的能量转换效率。此外,本论文发现,只经过一步洗涤纯化的CsPbI3钙钛矿量子点的产量虽然可以大幅度增加,但是只使用乙酸甲酯不能使其通过多层沉积的方法得到具有足够厚度的CsPbI3钙钛矿量子点光活性层。然而,添加了二丙胺以后,其便可以通过多层沉积的方法实现具有足够膜厚的CsPbI3钙钛矿量子点光活性层的制备,从而制备出具有相对较高性能的基于大产量CsPbI3钙钛矿量子点的太阳能电池,实现产量和性能之间的平衡。CsPbI3钙钛矿量子点表面长链配体的清除虽然有利于提升CsPbI3钙钛矿量子点光活性层中的载流子迁移率,但是也很容易在其表面引入陷阱态,从而限制了基于其所制备的太阳能电池性能的进一步提高。本论文通过在乙酸甲酯中添加亚磷酸三苯脂,将其在长链配体清除的过程中引入到CsPbI3钙钛矿量子点的表面。该过程不会对CsPbI3钙钛矿量子点光活性层中量子点相互之间的电子耦合造成不利影响,还可以达到钝化表面陷阱态的作用,从而在维持CsPbI3钙钛矿量子点太阳能电池比较高的短路电流密度的同时,获得了接近80%的填充因子,促使器件的能量转换效率突破15%。最后,为了解决CsPbI3钙钛矿量子点中重金属铅所导致的环境污染的问题,本论文借助亚磷酸三苯脂实现了在120℃的温度条件下通过热注射法合成CsSnI3钙钛矿量子点,其形状倾向于六方形,与之前所报道的立方形明显不同,但是晶相一致,均为正交晶相。此外,本论文所合成的CsSnI3钙钛矿量子点可以在氮气氛围中保持60天的稳定性,优于之前所报道的稳定性,有利于在未来实现其作为光活性层应用在高性能的光伏领域中。
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