甲烷氧化偶联制C2烃（OCM）是高效利用甲烷资源的反应途径之一,其研究具有重要的理论研究意义和潜在的应用价值。由于甲烷C-H键极难断裂,使OCM反应存在反应温度高、C2烃选择性低及甲烷容易深度氧化为COx等问题。为了解决以上问题,本论文以降低反应温度、抑制甲烷深度氧化为目标,在课题组研究工作的基础上,设计了一种新型的OCM反应催化剂。并且在相对较低的温度下,实现了CH4高选择性地转化为C2烃,并且有效抑制了COx的产生。本论文主要考察了锡基催化剂的OCM反应性能,通过一系列表征研究了Sn O2催化剂和Mo-Sn催化剂的构效关系及OCM反应的转化机制,并提出了抑制COx产生的原因。论文的主要内容和结论如下:1.不同锡盐前驱体和水热溶剂合成的Sn O2催化剂上OCM反应性能的研究。以Na2Sn O3·3H2O为前驱体、水及无水乙醇为水热溶剂时,OCM反应性能最佳。研究发现通过调变前驱体和水热溶剂改变了Sn氧化物的晶相结构,其以Sn O2和Na2Sn O3晶相结构共同存在,Na2Sn O3的存在增多了催化剂碱性位点和晶格氧的含量,并且发现中强碱性位点和晶格氧有利于C-C键的偶联,在一定程度上提高了OCM反应性能。2.Mo-Sn催化剂上OCM反应研究。在650℃时,Mo1Sn3催化剂上,甲烷的转化率为8.6%,C2烃选择性高达98.1%,COx的选择性仅为0.8%,实现了甲烷高选择性地转化为C2烃,极大程度的抑制了COx的产生,对于OCM反应是一个重大突破。研究发现Mo物种的引入,调控了Na2Sn O3和Sn O2的比例,使Mo-Sn催化剂具有适量的中强碱性位点和晶格氧物种,二者相互协同作用促进C-C偶联提高了C2烃的选择性。3.实现高效抑制甲烷深度氧化为COx的原因。通过一系列表征明确了能够抑制甲烷深度氧化为COx的本质原因。发现在Mo Ox、Na2Sn O3与Sn O2三组分的相互协同作用下,催化剂具备适量的中强碱性位点和晶格氧物种,使Mo1Sn3催化剂能够实现在相对较低的反应温度下高选择性生成C2烃,有效抑制了COx的形成。