【摘 要】
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印染废水具有难降解、有机污染物含量高、可生化性差、毒性高等特点,对生态环境和人类健康造成了严重威胁,介质阻挡放电(DBD)等离子体技术脱颖而出,因为它对环境污染物的处理效果好、能量效率高、适应性强的优势受到广泛关注,为难降解废水的处理提供了一个新思路。现有研究主要是通过催化剂和药剂的添加来提高DBD废水处理效能,但是通过优化DBD反应器本身结构提升其污染物降解效能的研究仍十分有限。因此,本文自主研
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印染废水具有难降解、有机污染物含量高、可生化性差、毒性高等特点,对生态环境和人类健康造成了严重威胁,介质阻挡放电(DBD)等离子体技术脱颖而出,因为它对环境污染物的处理效果好、能量效率高、适应性强的优势受到广泛关注,为难降解废水的处理提供了一个新思路。现有研究主要是通过催化剂和药剂的添加来提高DBD废水处理效能,但是通过优化DBD反应器本身结构提升其污染物降解效能的研究仍十分有限。因此,本文自主研发了一种多针-极板DBD等离子体反应器,以亚甲基蓝(MB)作为模拟废水,来探究多针-极板DBD等离子体反应器的放电机理和MB的降解机理。主要研究内容和相关结论如下:(1)基于反应器模型的构建研究了多针-极板DBD等离子体反应器的放电规律。对于多针-极板DBD等离子体反应器的放电原理,首先构建了结构简化模型,然后选取流体模型为物理基础,采用玻尔兹曼二项近似理论对放电过程中各参数进行分析,最后结合放电过程的各种化学粒子间的相互反应,以空气作为放电介质,计算不同输入电压下对电场强度、电子密度以及离子密度的影响,利用COMSOL Multiphysics软件成功建立数值模拟。结果表明,电子扩散系数、电子平均能量扩散系数和电子碰撞电离系数分别与约化电场强度成正比,而电子迁移率、电子平均能量迁移率和电子附着系数与约化电场强度成反比。在气相和气-液界面处产生攻击有机物的等离子体活性组分,并且针尖处电场发生畸变,在8、10和12 k V的电压下,电场畸变程度不同,电压越大,电场强度越大,电子被赋予更高的能量,最大能达到18 e V,正离子的扩散更明显。(2)研究了多针-极板DBD等离子体技术对MB的降解效能及机制。以MB为模拟印染废水时,研究了输入电压、初始p H、初始浓度和放电距离及针尖曲率半径对处理效果的影响。在多针-极板DBD介质阻挡放电反应装置降解模拟印染废水的过程中,增大峰值电压和溶液的p H值可以获得较高的MB转化率,输入电压从10 k V到12 k V,p H从6.8到10.5时,MB的降解率从90.32%提高到了97.75%,能量效率也从0.375 g/KWh提高到0.653 g/KWh,反应速率常数达到最大值0.0853 min-1。处理过程中,由于电解空气的氮气和氧气,进入液体后会产生硝酸和亚硝酸,反应结束后溶液最终变为酸性。初始浓度增加时,降解效果反而下降,MB的浓度从20 mg/L增加到40 mg/L,降解率从90.32%下降到63.48%。放电间隙和端部曲率半径对MB的降解和能量效率有较大的影响,增大针尖曲率半径和放电距离,都会明显削弱降解效果,将曲率半径从50μm降到200μm,放电距离从5 mm到10 mm,降解率由90.32%降低到30.5%。此外,与其他形式的等离子体技术相比,本文的多针-极板DBD反应器在优秀的去除效果基础上,还有更高的能量效率。通过对溶解在液体中H2O2和O3的定量实验和自由基淬灭实验,发现MB的降解依赖三者,O3可以直接攻击MB分子,H2O2间接起作用,与自由基和O3的产生量有关。HO·、O2·-和e-等活性物质承担主要降解作用,在系统中的贡献率分别为63.59%、51.12%和15.17%。使用光谱仪对放电过程的光谱进行捕捉分析,结果发现主要为氮气和氧气的激发带,然后利用等离子体流体模型为基础,模拟计算出了DBD放电起始变化过程,并且得到轴向电场模量图,说明了该反应器的作用范围可以延伸到液相中。
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