钙钛矿太阳能电池（Perovskite Solar Cell,PSC）由于其优越的光伏性能和成本优势,自诞生以来就受到了学术界的广泛关注,被认为是未来最有可能实现大规模商业化应用的新一代光伏器件。然而目前的钙钛矿太阳能电池在商业化方面还存在很多问题,其中最主要且难以绕开的两大问题是:1.)大面积器件的低成本、高质量制备相对较难,模组性能还有待提升;2.)当前研究的器件性能稳定性较差,远不及现有的硅电池。本文针对上述问题,采用全刮涂涂布工艺结合新型电子传输层设计与制备,在大面积钙钛矿模组的可控制备及光电转换效率方面获得了显著改善;此外,通过进一步选用无掺杂新型空穴传输层----酞菁铜和P3HT,使得模组的稳定性也获得了相当的提升。具体研究工作如下:首先,针对大面积钙钛矿光伏模组的可控制备需求,发展了规模化工艺兼容的溶液全刮涂成膜技术,满足电子传输层、钙钛矿薄膜层,以及空穴传输层的低成本、高质量大面积制备。在该部分研究中,我们采用刮涂涂布技术替代原有的旋涂涂布,通过控制刮涂速度、溶液浓度,以及结合闪蒸等手段调控涂布薄膜的厚度、均匀性,以及结晶速率,在6×6 cm2大面积钙钛矿模组器件上获得了 14.6%的光电转换效率,顺利完成了小面积器件制备到大面积模组工艺的拓展。其次,为了进一步提高器件性能,我们设计和制备了高性能的ZnO-SnO2级联双电子传输层。该电子传输层绕过电荷传输效率低下且具有光不稳定性问题的TiO2电子传输层;有效利用了 SnO2与钙钛矿界面更匹配的能带结构和较好的电荷提取能力,同时解决了 ZnO界面去质子化问题。该级联复合电子传输层利用ZnO的高电子迁移率提升了整体材料的电荷传输能力,同时解决了 Sn02在FTO基底表面涂布时薄膜可靠性差的问题。基于该性能优异的复合电子传输层,所制备的电池器件无论是效率还是重复性均有明显优势,在6×6 cm2大面积模组上获得了 17.82%的效率突破。最后,为了进一步提高钙钛矿太阳能电池器件的稳定性,我们采用了无掺杂且化学性质更稳定的钛菁铜和P3HT材料替换传统的Spiro-OMeTAD空穴传输层材料,有效地提升了钙钛矿太阳能器件的长期稳定性;在该部分研究中,我们通过优化钛菁铜（CuPc）的涂布工艺,结合后续热处理,实现了 6×6 cm2大面积模组器件15.7%的效率,所制备的器件经过10000 s的MPP点持续稳态输出后,效率仍可维持在初始效率的99.6%;经85℃加热4小时后效率略有上升至102.7%,该器件经近两个月的存放后,效率仍能保持初始效率的96.8%。上述研究展示了全刮涂工艺在大面积、高效和稳定钙钛矿模组制备方面的巨大应用前景;验证了所发展的规模化工艺兼容的ZnO-SnO2复合电子传输层在高效平板型器件模组制备方面的应用优势;结合新型无掺杂空穴传输层,所制备器件模组在稳定性方面也获得了显著提升。