多巴胺敏感的碳基复合修饰电极构筑及其电化学行为研究

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儿茶酚胺作为神经元与细胞或神经元与神经元之间传递信息的化学物质之一,对人体生理和心理调控具有十分重要的意义。儿茶酚胺主要包括去甲肾上腺素、多巴胺和5-羟色胺,其中又以多巴胺含量最多。尽管如此,儿茶酚胺在人体含量占比依旧很少,但是其含量的异常变化会引发一系列与神经系统相关的疾病,如帕金森、精神分裂症和抑郁症等。因此对其含量的准确灵敏检测很有必要。电化学传感器具有分析快速、操作便捷、准确度高等优点而备受研究者关注。本论文将采用酸化碳纳米管作为基底材料,研究以其为基底的修饰材料电极对多巴胺的响应,并从抗干扰能力、稳定性与准确性等方面来判断修饰电极是否能满足实验要求。经过实验研究,以酸化碳纳米管为基底的修饰电极成功实现了对痕量多巴胺的检测,同时具有出众的抗干扰能力、稳定性与准确性。研究内容主要分为以下几个部分:(1)叙述了多巴胺的结构及化学性质,列举了目前常用的分析检测手段及其各自的优缺点。随后着重论述了目前作为电极修饰材料的种类,并指出目前构筑修饰电极的研究方向,即构建具有三维形貌的修饰电极能提高检测多巴胺的灵敏度。(2)简要概述了实验检测用三电极体系以及采用的三种电分析方法原理。(3)制备了酸性碳纳米管并将其成功滴涂在裸玻碳电极表面,分析酸化碳管修饰电极、未处理碳管修饰电极和裸电极之间的循环伏安响应,探究了三种电极在多巴胺(DA)及干扰物质抗坏血酸(AA)和尿酸(UA)存在下的响应性能。研究发现酸化碳管修饰电极具有更好的电化学性能。DA的氧化峰电流与DA的浓度范围在2.04μM-10.20μM以及10.20μM-22.44μM呈现出良好的线形,灵敏度分别为11.6063μA/μM和4.7232μA/μM,检测限LOD为0.146μM和0.223μM,回收率在126.27%-116.37%之间。显出出该电极出色的准确性、抗干扰能力和稳定性。(4)在酸化碳管的基础上,通过添加纳米金颗粒(AuNPs)或聚3,4-乙烯二氧噻吩(PEDOT)来研究二元复合修饰材料的循环伏安响应,同时探究了两种二元修饰电极对多巴胺(DA)及干扰物质抗坏血酸(AA)和尿酸(UA)存在下的响应性能。研究发现,纳米金颗粒的存在能够显著的增强修饰电极的催化活性。DA的氧化峰电流与DA的浓度范围在2.04μM-20.40μM内线形增加,灵敏度为8.6972μA/μM,检测限LOD为0.1008μM。与酸化CNTs/GCE电极相比,显示出了更低的检测限,这可归功于酸化碳纳米管和纳米金颗粒之间的协同作用。(5)以酸化碳管为基底,通过简便的一锅法制备了酸化碳管/纳米金颗粒/聚3,4-乙烯二氧噻吩(酸化CNTs/AuNPs/PEDOT)修饰材料,该制备方法绿色简单,所制备的三元复合电极在目前仍不多见。探究了其在循环伏安响应以及其对多巴胺的选择性响应。研究发现该三元修饰电极具有较好的电化学性能。DA的氧化峰电流与DA的浓度范围在9.14-29.704μM内线形增加,灵敏度为1.539μA/μM,检测限LOD为0.286μM,回收率在95%-112.16%之间。
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