【摘 要】
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工业革命以来,人为产生的活性氮增加,并以干、湿沉降的形式返回地表生态系统。长三角是中国经济增长最快的地区之一,工农业发达、人口密集、河网密布,含氮化合物排放量高,大气氮污染严重。为更全面的探究长三角地区大气污染状况,本研究选择发达城市——南京市随园、仙林、铜山,发展中城市——扬州市荷花池、扬子津,和区域背景点——渔洋里,于2017年7月到2018年6月,研究城市雨水化学特征、氮沉降及其时空分布,并
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工业革命以来,人为产生的活性氮增加,并以干、湿沉降的形式返回地表生态系统。长三角是中国经济增长最快的地区之一,工农业发达、人口密集、河网密布,含氮化合物排放量高,大气氮污染严重。为更全面的探究长三角地区大气污染状况,本研究选择发达城市——南京市随园、仙林、铜山,发展中城市——扬州市荷花池、扬子津,和区域背景点——渔洋里,于2017年7月到2018年6月,研究城市雨水化学特征、氮沉降及其时空分布,并估算雨水中氮和离子的来源。主要结论如下:1.南京市、扬州市和背景点雨水年均pH值存在一定的空间差异,分别为6.32、6.66、5.27,但是城市内雨水酸度没有明显的空间差异;2006-2018年,南京、扬州和背景点雨水年均pH值均呈增长趋势,且南京和扬州年均pH值已超过5.6,酸雨频率呈下降趋势,酸雨状况有所改善,而背景点雨水pH值仍低于5.6,弱酸性酸雨频率增加,酸雨状况不容忽视;2006-2018年,南京雨水NO3-/SO42-由0.1增长至0.6,由硫酸型酸雨转变为混合型酸雨。2.长三角雨水总离子浓度范围为488.0-690.2 μeq L-1,平均600.0 μeq L-1,离子浓度由高到低依次为:Ca2+,Cl-,NH4+,SO42-,Na+,K+,F-,NO3-,Mg2+。Ca2+、NH4+、Na+是最主要的阳离子,Cl-、SO42-是最重要的阴离子,共占总离子的69-76%;PMF模型揭示离子的6种主要来源:农业源、生物质燃烧源、煤燃烧、尘土源、海盐源、二次硫酸盐和硝酸盐。3.长三角总氮（TN）、铵态氮（NH4+）、硝态氮（NO3-）、可溶性有机氮（DON）、水不溶性颗粒态氮（WIPN）湿沉降通量分别为16.9-26.6、6.4-10.9、5.9-11.1、1.6-3.6、1.9-4.3 kgN ha-1 yr-1;氮湿沉降量存在一定空间差异:市区高于郊区,发展中城市高于发达城市,市区-郊区-农村氮沉降先减少后增加,呈“U”分布;各站点氮湿沉降量季节变化相似:雨季高于非雨季;DON和WIPN分别占总氮湿沉降量的5-17%和9-12%,湿沉降中DON和WIPN不可忽视;NO2年干沉降通量为0.02-9.01 kg N ha-1 yr-1,显著受干沉降速率影响。4.各站点雨水NH4+/NO3-峰值与农业施肥时间一致,农业施肥是重要的氨源;较高的NO3-/SO42-值和混合型酸雨表明长三角地区严重的NOx污染;后向轨迹模型表明大气氮沉降的地区来源由高到低依次为:北部,东部,海洋,南部,西部;雨水年平均 δ15N-NH4+、δ15N-NO3-分别为-4.54～+7.95‰、-8.98～+5.72‰,稳定同位素混合模型估算城市燃烧源对NH4+湿沉降的贡献超过40%,包括煤燃烧、机动车排放和生物质燃烧。5.石生细叶小羽藓氮含量与氮湿沉降量显著相关,较好地指示氮湿沉降量;苔藓氮同位素与雨水氮同位素规律一致,较好地反映氮湿沉降来源。
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