【摘 要】
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新能源储能技术是“碳中和碳达峰”政策指导下人类社会亟待解决的重大问题。在过去30年中,锂离子电池由于具有清洁、高效、稳定的能量储存和转换等优势,已大规模应用于各种电子元器件、新能源动力汽车等领域,为现代社会带来了极大的便利。然而因为锂资源短缺,与锂相同主族的钠作为替代品正受到研究人员的青睐。钠储量丰富,价格低廉,并且和锂具有相似的“摇椅”工作机制,因此目前钠电池研究也“一领风骚”。但是,石墨的氧化
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新能源储能技术是“碳中和碳达峰”政策指导下人类社会亟待解决的重大问题。在过去30年中,锂离子电池由于具有清洁、高效、稳定的能量储存和转换等优势,已大规模应用于各种电子元器件、新能源动力汽车等领域,为现代社会带来了极大的便利。然而因为锂资源短缺,与锂相同主族的钠作为替代品正受到研究人员的青睐。钠储量丰富,价格低廉,并且和锂具有相似的“摇椅”工作机制,因此目前钠电池研究也“一领风骚”。但是,石墨的氧化还原电位较低,当用于钠电负极时,由于其相对于钠金属的沉积电压较低的工作电压,往往会使得钠沉积在石墨表面,从而促进钠枝晶的生长,严重损害电池寿命,因此导致钠离子无法在商用锂电石墨负极中可逆脱嵌。本文从二氧化钛（TiO2）出发,精心设计了三种复合电极材料,并且研究了其储钠机制。具体研究内容如下:1.通过与次磷酸钠（NaH2PO2）还原反应,在TiO2表面引入了具有许多氧空位缺陷的非晶层,缺陷的存在可以减小TiO2的带隙,加快离子传输速率并增强电荷存储性能;同时,主体的TiO2相确保了该负极材料的高容量和稳定循环性;此外,磷掺杂导致表面层无序,这可能促进赝电容电荷存储,从而进一步提升了材料的高倍率下的储钠性能。电化学结果显示,P-TiO2纳米颗粒具有超长循环寿命(20 C下,循环2000次后为167m Ah g-1,容量保持率为95.9%),与没有磷掺杂和氧空位的纯TiO2电极材料相比,电池的能量密度有很大提升。2.采用金属-有机骨架（MIL-125）作为前驱体,通过包覆聚多巴胺（Polydopamine,PDA）,经过高温碳化热处理,最终得到多孔p-TiO2@NC材料,该产物保留了MIL-125特有的圆饼状形貌,多孔且高表面积的p-TiO2@NC复合材料加快了Na+的可逆脱嵌;电化学活性物质TiO2由氮掺杂碳包覆,而这种骨架可以促进界面电子传输,从而产生快速的反应动力学;同时具有特定（001）晶面暴露的锐钛矿型TiO2具有更高的活性,降低了Na+的脱嵌势垒,进一步提升了材料的储钠特性。电化学结果显示,p-TiO2@NC微纳圆盘具有出色的循环能力(200次循环后0.5 C时为310m Ah g-1)和超高倍率性能(90 C下,循环10000次后为130 m Ah g-1,容量保持率为87.8%)。并且又进行了p-TiO2@NC|Na3V2（PO4）3全电池的组装,测试结果同样表明p-TiO2@NC负极材料在全电池中也有优异的电化学性能。3.基于自牺牲模板法以普鲁士蓝类似物（Co3[Co（CN）6]2,Co-Co PBA）为前驱体,采用溶胶凝胶法在表面包覆一层TiO2涂层,再高温气相碳化和硒化构筑了Co Se2基复合电极材料（TNC-Co Se2）。该材料保留了原有的立方体形貌,氮掺杂的碳骨架可以促进界面电子传输,从而促进反应动力学的提升;其次,TiO2作为保护层抑制了材料在循环过程中的结构坍塌,使其能量密度保持稳定;另外,这种混合结构促进了强大的赝电容电荷存储,从而产生了高倍率循环稳定性能。电化学结果显示,TNC-Co Se2微立方体具有出色的循环能力(0.2 A g-1下,循环200圈后为510 m Ah g-1)和超长循环寿命(464 m Ah g-1在6.4 A g-1下循环6000次,保持率为92.7%)。并且又进行了TNC-Co Se2|Na3V2（PO4）2F3全电池的组装,测试结果同样表明TNC-Co Se2负极材料在全电池中也有出色的电化学性能。
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