论文部分内容阅读
研究阴极无需外加碳源的电营养反硝化工艺对解决反硝化过程碳源不足的难题有较大帮助。但目前绝大多数相关研究无法完全消除阴极碳源的干扰。本研究尝试在双室微生物燃料电池(Double chamber microbial fuel cell)中构建一个彻底排除阴极有机物干扰的完全电营养反硝化体系,以研究阴极接种菌群为突破口,厘清电能营养型微生物(可直接利用电流电子作为生长繁殖的能源)的电子供体来源,筛选出更适合构建电营养反硝化工艺的阴极接种菌群;并以筛选出的最适污泥为接种菌群,探讨电子受体浓度对电营养反硝化的影响。研究主要得出了以下结论:(1)通过改变反应条件,可诱导活性污泥微生物群落结构发生改变,驯化出具有不同功能的活性污泥。NO3--N浓度为100mg/L时,异养反硝化污泥YW1性能良好,硝氮去除率稳定在95%左右;驯化41d后,铁自养反硝化菌群得以富集,铁自养反硝化污泥YW2硝氮去除率稳定在40%左右;驯化39d后,硫自养反硝化菌群得以富集,硫自养反硝化污泥YW3硝氮去除率稳定在80%左右。YW1的主要优势菌属均具有厌氧反硝化功能;YW2主要优势菌属中能进行亚铁氧化硝酸盐还原的菌属所占总丰度达74.90%;YW3的主要优势菌属中与还原硝酸盐氧化硫相关的菌属丰度总占比59.63%。(2)在双室MFC(Microbial fuel cell)中,通过逐步减少阴极基质外源有机物/无机物,可诱导阴极电极上附着的微生物菌群由有机物异养/无机物化能自养向电能营养型转化,构建反硝化过程无需外碳源的完全电营养反硝化体系。分别以驯化出的三种不同功能活性污泥为阴极接种菌群的电营养反硝化体系表现了明显差异,其中最适合用作电营养反硝化体系阴极接种菌群的是硫自养反硝化污泥YW3。具体表现为:1)启动速度:以YW3为阴极接种菌群的反应器在启动第四阶段(运行10d~12d)即出现了闭路组(阴极有电流电子)脱氮效率明显高于开路组(阴极无电流电子)脱氮效率的情况,其启动速度较异养组、铁自养组更快;2)脱氮性能:在稳定运行阶段,阴极NO3--N浓度为100mg/L,以YW1、YW2、YW3为阴极接种菌群的实验组(闭路)硝氮平均去除速率分别为:2.49、1.54、3.86mg/L/day,对照组(开路)硝氮平均去除速率分别为:0.90、0.67、1.48 mg/L/day;运行26天后的硝氮去除率分别为:64.27%、60.73%、100.00%(闭路组),23.40%、17.49%、38.57%(开路组)。在闭路组中,硝氮的去除主要依赖于电营养反硝化、微生物内源反硝化等综合作用,通过电营养反硝化作用去除的硝氮分别占总去除量的63.96%、56.42%、61.81%。以YW3为阴极接种菌群的闭路组在硝氮平均去除速率、硝氮去除率方面占优;3)产电性能:在稳定运行阶段,以YW1、YW2、YW3为阴极接种菌群的实验组(闭路)峰值电压分别为323.118±4.262m V、214.656±3.415m V、286.718±3.908m V;产电周期时长分别为95、102、89 h;最大功率密度分别为2.08W·m-3、1.43W·m-3和3.91W·m-3;最大电流密度分别为18.25A·m-3、12.70A·m-3和26.98A·m-3。以YW3为阴极接种菌群的闭路组有最高的功率输出;4)微生物群落结构:以YW1为阴极接种菌群的反应器阴极生物膜微生物群落中Dokdonella、norank_f__PHOS-HE36丰度大幅增加,以YW2为阴极接种菌群的反应器阴极生物膜上norank_f__Chitinophagaceae、Moheibacter、unclassified_f__Crocinitomicaceae、Castellaniella丰度增加,以YW3为阴极接种菌群的实验组Rhodanobacter、Thiobacillus丰度增加,丰度增加的菌属为潜在的电能营养型微生物;(3)电子受体浓度的变化对电营养反硝化体系稳定阶段的脱氮性能、产电性能、微生物群落结构均造成影响。1)脱氮性能:阴极液硝氮浓度为15、25、50、100、250、500 mg/L的实验组在稳定阶段的平均硝氮去除速率分别为0.506mg/L·day、0.826mg/L·day、1.627mg/L·day、2.876mg/L·day、5.628mg/L·day、10.539mg/L·day;电营养反硝化菌群的比活性分别为0.033、0.217、0.259、0.266、0.563、1.447 mg N/g biofilm·day。采用Michaelis-Menten模型对电营养反硝化体系平均硝氮去除速率进行拟合,得到电营养反硝化脱氮反应的半饱和常数Km为1444.414 mg/L,最大反应速率rmax为40.602mg/L·day。由此得知,在实验范围内,电子受体浓度的增大有利于电营养反硝化作用的进行;2)产电性能:阴极液硝氮浓度为15、25、50、100、250、500 mg/L的实验组在稳定阶段的峰值电压分别为221.939±5.370m V、226.699±3.016m V、272.289±4.684m V、286.434±5.118m V、343.978±5.762m V、410.238±10.740m V;产电周期分别为103h、109h、94h、91h、87h、83h;最大功率密度分别为1.26W·m-3、1.28W·m-3、2.19W·m-3、3.97W·m-3、5.45W·m-3和5.77W·m-3;最大电流密度分别为15.08A·m-3、14.68A·m-3、19.44A·m-3、28.97A·m-3、34.13A·m-3和28.57A·m-3。电子受体浓度的增大对电营养反硝化体系的产电效果有提升作用;3)微生物群落结构:Proteobacteria、Bacteroidota是反应器阴极生物膜上微生物菌群主要的优势菌门,Rhodanobacter、Thiobacillus、unclassified_f__Rhodanobacteraceae及Moheibacter为优势菌属。Thiobacillus和Moheibacter随电子受体浓度增大而丰度增大。综上所述,研究表明异养反硝化污泥YW1、铁自养反硝化污泥YW2、硫自养反硝化污泥YW3中,最适合作为电营养反硝化工艺阴极接种菌群的是YW3;在实验范围(15~500mg/L)内,电子受体浓度的增大有利于电营养反硝化的脱氮、产电性能。