石墨烯是由sp2碳原子组成的具有二维蜂窝状结构的晶体,具有奇特的电学、光学、力学和热学性质,有望应用于晶体管、纳米器件以及高性能电池等方面,已经成为凝固态物理和材料学领域的研究焦点。石墨烯的发现为高介电电介质材料的研究提供了新的思路。本论文以石墨烯的介电效应为主线,采用溶液流延和模压相结合的成型方法,研究了石墨烯的探索制备、包覆改性及其和聚偏氟乙烯复合的介电性能。本文首先研究了石墨烯的探索制备。分别采用超临界流体法、有机溶剂剥离法和化学氧化还原法制备了石墨烯,通过SEM、TEM分析了石墨烯的形貌特征,进行了 FTIR、XRD、UV-vis和XPS表征。结果表明化学氧化还原法成本低、产率高,易于实验室条件下大规模制备,为下一步复合材料的制备提供了保证。以石墨烯为填料,聚偏氟乙烯为基体,采用化学原位还原、溶液流延成型和模压成型相结合的方法制备了石墨烯/聚偏氟乙烯复合薄膜,重点研究了石墨烯的复合介电性能。XRD结果表明石墨烯的加入影响了聚合物分子链的运动,改变了其结晶性能。小角X射线衍射表明石墨烯在基体中有定向排列的趋势,形成了并联的微电容器结构。复合薄膜的渗流阈值仅为1.29 vol%,介电常数达到了 63(100 Hz),是纯PVDF的9倍,但介电损耗较高,击穿场强下降明显。采用表面稀释聚合的方法制备了聚苯胺包覆石墨烯GPNs,探索了制备的最佳条件。最后,将GPNs作为功能填料加入到PVDF中制备了聚苯胺包覆石墨烯/聚偏氟乙烯复合材料。研究表明,聚苯胺界面对复合材料的性能具有较大影响,填料在基体中的分散性得到改善。由于聚苯胺层阻隔了石墨烯的直接接触,防止其形成导电网络,从而限制了介电损耗的急剧增加。同时,聚苯胺层防止了频率增大时漏电流的增加,击穿场强没有出现急剧下降,最高达到了 275.0 MV/m,复合薄膜储能密度最高达到了 3.10 J·cm-3,提高了 91.4%。石墨烯介电性能的研究拓宽了石墨烯的应用领域,为高介电聚合物基复合材料的研究提供了借鉴,石墨烯及其改性石墨烯在新型电介质材料领域具有潜在的应用价值。