【摘 要】
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BaNbO2N具有高达740nm的光吸收带边,是一种很有前途的钙钛矿型金属氮氧化物光催化剂,在可见光区域具有光催化活性。实验发现,BaNbO2N半导体的表面修饰和界面结构与光催化性能密切相关,但其机理尚不完全清楚。本论文利用密度泛函理论计算了不同暴露终端对trans和cis BaNbO2N的电子性质和光催化特性的影响。对于每个表面,我们考虑两个互补的终端,分别是含Ba终端和含Nb终端。表面能分析表
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BaNbO2N具有高达740nm的光吸收带边,是一种很有前途的钙钛矿型金属氮氧化物光催化剂,在可见光区域具有光催化活性。实验发现,BaNbO2N半导体的表面修饰和界面结构与光催化性能密切相关,但其机理尚不完全清楚。本论文利用密度泛函理论计算了不同暴露终端对trans和cis BaNbO2N的电子性质和光催化特性的影响。对于每个表面,我们考虑两个互补的终端,分别是含Ba终端和含Nb终端。表面能分析表明,（100）和（001）是研究的低指数表面中最优先暴露的表面。态密度数据说明了表面能带组成和体相的是一致的。我们的计算表明,表面皱析与功函数值的大小高度相关。对于不同的表面终端,功函数值是不同的,这表明在基于BaNbO2N的异质结构中,光生载流子的转移方向可以通过首选的表面终端来控制。所有的（100）和（001）终端上的解离水吸附在热力学上是有利的。其中,暴露的O原子位点是对析氢反应（HER）最有利的位置,尤其是在cis-（100）-Nb2O3N,trans-（100）-Nb O2和trans-（001）-Ba O中。我们的结果还表明cis-（001）-Ba O是最合适的析氧反应（OER）候选物,其次是cis-（001）-Ba2ON。我们计算得到的大多数终端的过电位与WO3和Ti O2表面相当,甚至更低。我们的计算表明了光催化剂结构与性能之间的密切联系,这些发现为提高BaNbO2N光催化活性以及合理设计（100）和（001）定向样品提供了重要的理论依据。
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