基于过渡金属磷/氮化物微生物电解池产氢性能研究

来源 :南昌航空大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jy1794
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
微生物电解池产氢是解决能源危机的一项绿色能源技术,这项技术目前处于起步阶段,存在过电位高、产氢率低、反应器配置复杂、成本高等问题,故在实际应用中达到规模化成为挑战,因此开发价格便宜、稳定性好、高导电性的析氢催化剂来降低阴极过电位是十分必要的。本文开发了两种阴极催化剂―Ni-Mo-P和Mo3N2,通过物理表征、电化学测试和产氢效率等对其析氢性能进行评估,具体内容如下:1、以泡沫镍为基底,通过水热―磷化两步处理工艺在泡沫镍上原位生长了均匀分布的Ni-Mo-P-3纳米棒材料,在碱性、中性溶液中测试其析氢性能,达到10 m A cm-2的电流密度分别需要77 m V和122 m V的过电位。将Ni-Mo-P-3作为阴极催化剂应用于微生物电解池装置中测试其产氢效率,在0.8 V电压下碱性溶液中库伦效率(CE)、阴极氢气回收率(Rcat)、氢气生产速率(QH2)分别为CE=81.45±0.01%、Rcat=64.63±2.77%、QH2=0.0966 m~3 m-2 d-1,而在中性溶液中CE=98.30±3.59%、Rcat=69.18±2.77%、QH2=0.135 m~3 m-2 d-1。Ni-Mo-P催化剂导电性高、催化活性好、产氢效率高,是应用于产氢有发展前景的催化材料。2、通过研磨―高温煅烧的方式合成了Mo3N2-700催化剂。对其进行电化学析氢性能测试,结果显示在碱性、中性、酸性溶液中达到10 m A cm-2的电流密度分别需要102 m V、194 m V和262 m V的过电位,表明Mo3N2-700在碱性环境中有最好的析氢活性。不仅如此,对其进行12 h的稳定性测试,结果显示测试前后析氢性能变化不大,表明Mo3N2-700催化剂具有优异的析氢稳定性。将Mo3N2-700作为MECs阴极得到的各项产氢效率指标显示,在0.8 V电压下碱性溶液中库伦效率(CE)、阴极氢气回收率(Rcat)、氢气生产速率(QH2)分别为CE=71.47±0.71%、Rcat=46.69±1.24%、QH2=0.0525 m~3 m-2 d-1,在中性溶液中各产氢效率分别为CE=86.72±0.71%、Rcat=49.33±2.97%、QH2=0.0575 m~3 m-2 d-1。Mo3N2-700催化剂稳定性好、成本低,因此该催化剂适合实际应用。
其他文献
计划生育政策是我国的一项基本国策,政策施行以来,有效的控制了我国的人口增长速度,促进了我国国民经济的发展,减轻了我国生态环境的压力。然而计划生育政策的实施也给中国家庭带来巨大的风险,夫妻两人只生育一个孩子,成为独生子女家庭,独生子女出现意外,这部分独生子女父母就成为失独父母。失独父母是计划生育政策给中国父母带来的最大风险。40年过去了,第一批失独父母已经步入老年,养老问题是他们面临的主要问题,独生
学位
砷及其化合物被生态环境部收录为有毒有害水污染物名录(第一批),目前迫切需要对水体中砷污染进行有效控制和治理。自然环境中无机砷主要以As(Ⅲ)和As(V)的价态存在,且As(Ⅲ)的毒性远大于As(V)。水环境中砷的去除方法主要分为生物法、膜分离法、絮凝沉淀法、电化学法、氧化法和吸附法。吸附法因简易及低廉性质被广泛开发研究,而铁基氧化物对砷的特异亲和性被认定是吸附除砷的重要物质,但吸附过程实质是污染物
学位
微生物电解池(Microbial Electrolysis Cells,MECs)具有净化污水和生产氢气的双重效益,是一种极具发展潜力的新型制氢技术。阴极催化剂是MECs析氢性能的决定性因素,其成本和稳定性也直接影响MECs技术在制氢领域的实际应用。目前最好的析氢催化剂-铂,因价格昂贵且不稳定而无法大规模应用于MECs。因此研发廉价高效的阴极析氢催化剂是发展MECs制氢技术至关重要的一步。本文研究
学位
氮杂环化合物在自然界中分布广泛,种类繁多,数量庞大,是一类非常重要的有机化合物。其中吡咯烷酮骨架因具有独特的生理活性,是多种天然产物的核心骨架,在合成化学、药物研发以及光电材料等领域应用广泛,然而传统合成方法存在反应条件苛刻、原子经济性低和官能团耐受性差等不足。因此发展高效、绿色的吡咯烷酮骨架合成新方法具有重要的意义。烯炔作为一类同时具有碳碳双键和碳碳叁键的高活性合成子,其环化反应是构建环状化合物
学位
重金属废水对生态环境危害巨大,其中汞因剧毒和分散性强,严重危害人体神经系统。在诸多处理汞污染方法中,吸附法是一种简便、高效且成本较低的有效方法。因此,开发具有高选择性、高去除效率、制备简单以及可再生与循环使用的吸附剂成为研究热点之一。共价有机骨架(COFs)由于其大孔隙率、高比表面积、高稳定性以及结构可控等特点,有效弥补了传统吸附材料(活性炭、沸石等)不足。目前用于汞吸附的材料在同时高效检测去除汞
学位
含氮杂环化合物不仅蕴藏在自然生命体之中,而且由于其独特的生物活性,低毒性和可修饰性,通常在生物医药和农药领域得以应用。其中,噁二唑和吲哚作为特殊的氮杂环化合物,不仅在药物和农药合成中作为基本单元,而且还能作为生物细胞载体治疗疾病。由于含氮杂环化合物极大的科学价值,一直在有机科学研究中占据重要地位。因此,以简单的方式合成此类杂环依然是亟需解决的难题。不饱和烃作为有机化工的下游产品,在有机合成中常常被
学位
含氮杂环化合物广泛地存在于天然产物和药物分子中,而喹啉酮类衍生物作为一类重要的含氮杂环化合物,也是很多药物分子的基本骨架。大量的研究表明,含有喹啉酮类骨架结构的药物分子在抗肿瘤方面具有较好的活性。迄今为止,已经开发了多种制备喹啉酮类化合物的方法,即喹啉酮类衍生物的构建主要利用的是酸酐促进的环化法和过渡金属催化的环化法等。但是,这类方法存在着反应条件比较苛刻和反应的官能团耐受性较差等问题。烯炔类化合
学位
随着现代工农业迅速发展,大量有机污染物,如染料、杀虫制、个人护理品及酸类化学品等进入水体后不易分解,能够长期稳定的存在于水体中,大部分具有“致癌、致畸、致突变”的“三致”作用,水环境的有机污染给人类的生存和发展带来了巨大的威胁。过硫酸盐高级氧化过程作为一种高效便捷水处理技术得以广泛关注,然而,高效绿色催化剂的选择和制备是该技术研究的核心内容。多酸基金属有机框架(POMOFs)作为理想多相催化材料具
学位
随着工业化进程的不断加快,过度使用化石能源带来的能源危机和二氧化碳(CO2)过度排放带来的温室效应正在威胁人类发展。近年来,使用清洁温和的技术将CO2转化为更具经济价值的化学品受到了极大的关注。光催化反应通常在温和的环境温度和大气压条件下进行,因为反应动力直接来自容易获得且取之不尽的阳光。此外,光催化反应是CO2的原位转化反应,没有二次污染,被认为是中和碳的理想方式。然而,由于CO2分子的高度结构
学位
随着世界工业化的快速发展,环境污染愈发严重。传统材料在解决环境污染上存在能耗高、二次污染等缺陷,因此亟需开发新型材料。共价三嗪骨架(CTFs)由于骨架中三嗪键与芳香环之间的共轭作用,使其骨架密度低,增强此类聚合物的稳定性。CTFs材料凭借骨架中共轭芳族网状结构、高孔隙率、优异的物理化学稳定性和高含氮量,使其在光电传导、催化转化、净化水体和储存气体等多个领域被广泛应用。本文研究了由不同单体制备的共价
学位