【摘 要】
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二氧化碳是导致全球变暖的主要气体之一,如何有效控制和减少二氧化碳的排放是当下研究的重点。膜分离法因具有分离效率高,能源损耗低、操作简单等优点而被广泛应用于分离二氧化碳领域中。在膜分离过程中,实现高的气体渗透性和选择性一直是研究的目标,新型混合基质膜的制备是当前实现该目标的重要途径。当前,主要是依赖宏观实验来研究膜制备并把膜应用于具体过程中,然而通过分子模拟的手段对膜的微观结构的变化以及这种变化对气
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二氧化碳是导致全球变暖的主要气体之一,如何有效控制和减少二氧化碳的排放是当下研究的重点。膜分离法因具有分离效率高,能源损耗低、操作简单等优点而被广泛应用于分离二氧化碳领域中。在膜分离过程中,实现高的气体渗透性和选择性一直是研究的目标,新型混合基质膜的制备是当前实现该目标的重要途径。当前,主要是依赖宏观实验来研究膜制备并把膜应用于具体过程中,然而通过分子模拟的手段对膜的微观结构的变化以及这种变化对气体分离性能影响的研究较少。因此本文针对聚酰亚胺（6FDA-DABA）体系,先采用分子模拟技术对6FDA-DABA膜及氨基改性氧化石墨烯/6FDA-DABA膜的结构性能以及气体传输特性进行模拟,并对不同氨基硅氧烷改性氧化石墨烯（GO）两种反应过程进行过渡态的模拟,得到以下结论:采用分子动力学模拟对6FDA-DABA的结构性能和气体在膜内的传输机理进行模拟。模拟得到溶解系数（S）,SCO2＞SN2,扩散系数（D）,DCO2略小于DN2。计算得到6FDA-DABA膜材料CO2的渗透性为14.15 Barrer,CO2/N2的选择性为28.53,且在6FDA-DABA中CO2和N2在膜内的传输是以CO2的传递溶解选择性占主导地位。对比模拟得到的数据与实验数据,二者结果一致,说明模拟结果具有可靠性。在以上计算的基础上,采用密度泛函理论（DFT）方法对氨基硅氧烷改性GO的酰胺化反应与酯化反应进行过渡态搜索,模拟结果显示酯化反应更容易进行。用蒙特卡罗（GCMC）方法模拟CO2和N2在NH/GO中的吸附等温线并与原始GO材料的CO2和N2吸附等温线对比。模拟结果显示,2NHGO吸附性能最好,和课题组前期实验结果对比,得到一致结果为2NH/GO对CO2吸附能力最好,用模拟佐证了实验结果。最后对NH/GO改性6FDA-DABA型聚酰亚胺膜进行了模拟研究。首先研究了改性PI膜的结构特性以及气体在膜内的传输特性。模拟结果显示,2NH/GO/PI的CO2和N2渗透性从纯膜的14.15 Barrer和0.496 Barrer,分别增加到35.23 Barrer和0.9 Barrer,选择性由28.53增加到39.15。实验值与模拟值基本一致。模拟结果显示,自由体积越大,气体在膜材料中的渗透性能越好,玻璃态转变温度的增加,增加聚合物分子链的刚性,提高了膜的扩散性能,内聚能越小,分子间作用力也越小,聚合物膜的扩散性能越好,这很好的帮助解释了实验现象。
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