氧含量及应力对LaMnO3+δ薄膜的磁电性能调控及其机制研究

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近几十年来,人们对钙钛矿结构锰氧化物的研究极大地推动了自旋电子学材料与器件的发展。随着社会信息化的不断进步以及材料与器件多功能化需求的日益增长,钙钛矿结构锰氧化物电磁性能可控调控的需求更加迫切。由于该体系是一个集自旋、电荷、轨道、晶格等多种自由度高度耦合的强关联体系,这造成锰氧化物电磁性能的可控调控以及相关物理机制研究变得更加复杂。实现锰氧化物物理性能的调控并理解相应的调控机制,成为推进氧化物自旋电子学多功能化应用所面临的关键科学问题。对此,本文选用锰氧化物母相材料LaMnO3(LMO)作为研究对象,系统研究了不同退火状态下LMO薄膜电磁性能的变化规律,提出了基于相分离模型的氧含量对LMO薄膜磁电性能调控的机制;系统研究了不同Sr3Al2O6(SAO)缓冲层厚度下LMO薄膜的磁电性能,提出了氧迁移和应变对LMO薄膜磁电性能调控的机制。本论文围绕LMO,开展了如下工作:1.研究了退火氧压对LMO薄膜磁性及电输运性能的影响。在5×10-5 Pa、30 Pa和5×10~4Pa三种不同退火氧压下,LMO薄膜在低温下分别呈现反铁磁-绝缘、铁磁-绝缘以及铁磁-金属三种不同磁性基态,且超低氧压(5×10-5Pa)退火样品表现出高达-979 Oe交换偏置(5K,+4 k Oe FC),高氧压退火样品的磁电阻得到眀显增强。我们发现LMO薄膜中氧含量变化诱导的铁磁-金属相与反铁磁-绝缘相之间的竞争是调控其磁性和电输运性能的主要原因。通过对5×10-5Pa退火样品在30 Pa和5×10~4Pa氧压之间重复退火和对比La Al O3(LAO)和Sr Ti O3(STO)两种衬底上生长的LMO薄膜,我们发现氧含量对LMO薄膜磁电性能的调控是可逆的,且调控规律与衬底引入的压缩和拉伸两种应变状态无关。2.研究了LMO薄膜与衬底之间缓冲层SAO厚度(tSAO)对LMO薄膜晶体结构、磁性及电输运性能的影响。tSAO=0 nm,LMO薄膜受到面内压缩应力,表现为铁磁-绝缘性;tSAO=2 nm,LMO薄膜处于应力驰豫状态,仍表现为铁磁-绝缘性,但居里温度(Tc)和导电性较tSAO=0 nm样品降低;tSAO≥3 nm,LMO薄膜受到面内压缩应力,表现为铁磁-金属性,且出现两种铁磁相共存。随着tSAO增大,两种铁磁相的Tc和室温磁电阻性能均逐渐增大,且在tSAO=20 nm,高温铁磁相的Tc高达342K,远高于已报道的LMO薄膜,室温磁电阻性能也优于La0.7Sr0.3Mn O3薄膜。我们认为Al的强氧亲和力诱导的氧离子迁移及tSAO改变诱导的应力变化是调控LMO薄膜磁性和电输运性能的主要原因。拉伸状态下,eg电子的面内轨道占据及Mn-O八面体键长和键角的变化可能是导致高温铁磁相出现的原因。
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