自石墨烯成功制备以来,具有广泛量子物理学特性的二维材料已经被应用到航天、通信、生物等诸多领域。此外,磁性材料的发展不仅丰富了实验和理论研究,还对自旋电子学领域的发展带来了深远的影响。因此,具有本征磁性的二维材料体系愈加丰富,其中寻找磁性可控的二维材料也成为了当前磁电子学的研究热点。本文基于第一性原理计算,主要研究了二维六方晶格材料的设计与磁性调控。通过分析材料的几何结构、电子结构和磁性,探究得到其磁各向异性的起源,进而寻求合适的衬底材料实现磁性调控,为高效能、低损耗的自旋电子学器件的设计提供了扎实的理论基础。首先,层状结构Cr2Ge2Te6由于结合了半导体性质和磁性而引起了研究人员的广泛关注,并迅速成为新兴自旋电子器件的核心选择。然而,它的磁性起源一直存在争议,单层Cr2Ge2Te6的磁各向异性机理到目前为止还没有得到全面的解释。通过计算,我们系统地研究了单层Cr2Ge2Te6的电子结构和磁性,比较了面内与面外的磁各向异性能量,发现面内比面外小0.034 me V/u.c.,其中磁晶各向异性能量为0.142 me V/u.c.,形状各向异性能量为-0.176 me V/u.c.。这就意味着单层Cr2Ge2Te6的易磁化方向在面内,此外形状各向异性对于确定其面内磁化来说是必不可少的。对原子和轨道分辨的磁晶各向异性能的分析表明,磁晶各向异性主要来源于Te原子的py和zp轨道的杂化,而Ge原子的贡献可以忽略不计。同时,在双轴应变的调控下,我们发现单层Cr2Ge2Te6的易磁轴会从面内转向面外,并且出现反铁磁态到铁磁态的转变。这些发现为实验和理论上探究材料的磁性起源奠定了基础,从而为二维材料中实现长程铁磁序提供了理想化平台。其次,在解释了单层Cr2Ge2Te6磁性起源的基础上,为实现其磁性调控,我们设计了一种范德华异质结Cr2Ge2Te6/Sc2CO2,研究结果表明在铁电衬底Sc2CO2的极化影响下,单层Cr2Ge2Te6会经历面内到面外的自旋重取向,极化向下时,磁各向异性能量为0.894 me V/u.c.;反之,则为0.383 me V/u.c.。同时,铁电极化方向的反转伴随着Cr2Ge2Te6电子性质从半导体到半金属的转变。Bader电荷分析表明,在单层Cr2Ge2Te6与极化向上的Sc2CO2之间有0.12个电子发生了转移。进一步的研究发现,在铁电极化方向的转变下,Cr2Ge2Te6/Sc2CO2的居里温度可以提高到92.4 K,远高于原始的单层Cr2Ge2Te6（34.7K）。通过对比衬底Sc2CO2与Cr2Ge2Te6/Sc2CO2异质结铁电极化方向切换过程中的动力学路径,证明了铁电极化的双稳定性,保证其实验中的可行性。基于以上性质,我们给出了一个具有低功耗、100%极化和非易失性等优点的多铁性存储器件模型。这些结果为调节单层Cr2Ge2Te6的磁性提供了一个有效方法,为实现基于多功能铁磁/铁电异质结的非易失性磁存储器件打开了大门。最后,二维材料的量子反常霍尔效应一直是自旋电子学领域中的一个热门内容,其独特的边缘态为新型低功耗器件的发展开辟了一条新道路。基于石墨烯和Co Br2结构,我们构建了graphene/Co Br2异质结,研究发现单层Co Br2面内磁晶各向异性的有效增强可以通过减小范德华异质结的层间距离来实现。此外,我们阐明了面内磁晶各向异性增强主要来源于两方面相互作用,即Co原子dx y和dx2-y2轨道杂化的减弱、dy z和dz2轨道杂化的增强。接着计算得到异质结反铁磁构型与铁磁构型之间的能量差为29.2 me V/u.c.,这就意味着异质结构的基态为铁磁态。同时,得到的临界温度为23.8 K,高于现有理论值（1.7 K）,表明异质结的搭建提高了单层Co Br2的临界温度。通过能带分析发现缩小层间距会导致邻近效应增强,能带出现分裂,考虑自旋轨道耦合之后,带隙约为14.3 me V。更重要的是,我们通过分析霍尔电导（e~2/h）和瓦尼尔电荷中心,证明了缩小层间距1.0A后graphene/Co Br2异质结的拓扑性质。这就说明了通过调节范德华层间距不仅可以控制二维铁磁材料的磁晶各向异性,还为实现量子反常霍尔效应提供了新的途径。在此基础上,我们设计了一个拓扑场晶体管器件模型,为新型低功耗的自旋电子学器件的发展提供了一个新思路。