【摘 要】
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本文采用水热法合成了系列不同硅铝比的Beta分子筛,并采用柠檬酸对其进行脱铝改性,通过原位同晶置换的方法合成了 Fe部分置换的（Fe,Al）Beta分子筛,采用等体积浸渍法担载0.5wt.%Pd制备了 0.5Pd/Beta系列双功能催化剂。采用XRD、XRF、SEM、N2物理吸附、NH3-TPD和H2化学吸附等表征手段对各催化剂的结构、组成、形貌、酸性和金属分散度进行了表征,并以正十六烷加氢异构化
【基金项目】
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国家科技部国际合作项目（项目编号2013DFR40570,2014DFR41110）； 国家自然科学基金（项目编号No.21676074）“基于多级孔分子筛的双功能催化剂的可控制备及加氢异构化反应性能研究”；
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本文采用水热法合成了系列不同硅铝比的Beta分子筛,并采用柠檬酸对其进行脱铝改性,通过原位同晶置换的方法合成了 Fe部分置换的（Fe,Al）Beta分子筛,采用等体积浸渍法担载0.5wt.%Pd制备了 0.5Pd/Beta系列双功能催化剂。采用XRD、XRF、SEM、N2物理吸附、NH3-TPD和H2化学吸附等表征手段对各催化剂的结构、组成、形貌、酸性和金属分散度进行了表征,并以正十六烷加氢异构化为探针反应,考察了各催化剂上正十六烷加氢异构化反应性能。结果表明,Beta分子筛硅铝比（摩尔比）为40的0.5Pd/Beta-40催化剂表现出最高的催化活性及异构化选择性。柠檬酸脱铝可以移除Beta分子筛的部分强酸位,改性后的催化剂对异十六烷的选择性有所提高。0.5Pd/（4Al:1Fe）Beta-40催化剂具有最佳的加氢异构化反应性能,当正十六烷的转化率为81.2%时,异十六烷的收率可达到60.0%。通过改变初始凝胶中的SiO2/Al2O3比合成了系列SAPO-41分子筛,并采用等体积浸渍法制备了 0.5Pd/S41（m）（m=0.2、0.4、0.6和0.7）双功能催化剂,对其物理化学性能及催化正十六烷加氢异构化反应性能进行了研究。结果表明,随着合成SAPO-41分子筛的初始凝胶中SiO2/Al2O3的增大,Pd/SAPO-41分子筛催化剂的酸量按以下顺序递减:0.5Pd/S41（0.7）＞0.5Pd/S41（0.6）＞0.5Pd/S41（0.4）＞0.5Pd/S41（0.2）,其中0.5Pd/S41（0.6）在正十六烷加氢异构化反应中表现出最佳的催化反应性能。通过减少初始凝胶中模板剂用量至二正丁胺（DBA）:Al2O3为1.7:1,并加入SAPO-31晶种可以合成出纯相的SAPO-31分子筛,并比较了分别以SAPO-31和SAPO-41分子筛担载0.5wt.%Pd制备的双功能催化剂的反应性能,结果表明,这两类催化剂在正十六烷加氢异构化反应中表现出相近的催化活性及异构化选择性,但是异构化反应产物分布存在差异。在醇水体系中通过改变醇水比合成了小晶粒SAPO-41分子筛样品S41（0.6）-Eg（y）,由于其丰富的晶间介孔改善了异构化产物的扩散性能,以0.5Pd/S41（0.6）-Eg（1:4）为催化剂时,多支链异构体产物的选择性更高。研究了 SAPO-41分子筛为酸性位时贵金属Pd担载量及Pd、Pt双金属的担载方法对Me/S41（0.6）双功能催化剂的物化性质及正十六烷加氢异构化反应性能的影响规律。结果表明,以Pd为金属活性位时,随Pd担载量的增大,产物中异十六烷的最大收率出现先增大后降低的变化趋势,0.8Pd/S41（0.6）催化剂由于金属位与酸性位实现了协同催化作用,表现出最优异的催化性能,当正十六烷转化率为91.9%时,异十六烷的收率高达88.5%。采用共浸渍方法制备的担载Pt,Pd双金属的0.5（Pt,Pd）/S41（0.6）-A催化剂具有高的B酸位密度和高的金属分散度,反应产物中异十六烷的选择性更高。探讨了采用程序升温还原法制备担载类贵金属Ni2P的Ni2P/S41（0.6）双功能催化剂的制备方法,并考察了其催化反应性能。结果表明,担载3.0%Ni2P（以Ni计）的3.0Ni2P/S41（0.6）催化剂表现出较高的催化活性和异构化选择性,当正十六烷的转化率为84.5%时,异十六烷的收率为61.3%。相关的研究工作为开发担载非贵金属的正构烷烃加氢异构化反应的高效双功能催化剂提供了有益的借鉴。
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