【摘 要】
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实现核能可持续发展需要对其产生的大量乏燃料进行安全合理的处置,乏燃料经过萃取分离,提取其中的铀、钚等元素后,剩余溶液无法继续重复利用,即形成高放废液（High level liquid waste,HLLW）,其中含有大量的高释热核素,如90Sr和137Cs等,会对核废料终端地质处置的玻璃固化体造成安全隐患,如何高效、安全处置和利用核废料已成为核能可持续发展的关键。因此,有效去除HLLW中含有的放
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实现核能可持续发展需要对其产生的大量乏燃料进行安全合理的处置,乏燃料经过萃取分离,提取其中的铀、钚等元素后,剩余溶液无法继续重复利用,即形成高放废液（High level liquid waste,HLLW）,其中含有大量的高释热核素,如90Sr和137Cs等,会对核废料终端地质处置的玻璃固化体造成安全隐患,如何高效、安全处置和利用核废料已成为核能可持续发展的关键。因此,有效去除HLLW中含有的放射性的137Cs具有重要的科学价值。本文利用19种典型金属离子模拟高酸度HLLW环境,分别以大孔硅基载体SiO2-P、聚合物载体XAD-7和金属有机框架载体UiO-66为支撑材料,以1,3-二（乙氧基）-2,4-冠-6-杯[4]芳烃（EC[4]C6）为超分子,制备了三种Calixcrown-6超分子复合材料,研究了其对Cs（Ⅰ）和18种共存金属离子的吸附特性,主要成果如下:1.以1,3-二（乙氧基）-2,4-冠-6-杯[4]芳烃（EC[4]C6）作为超分子,SiO2-P、XAD-7和UiO-66为支撑载体,通过物理浸渍法,制备了三种新型超分子识别材料 EC[4]C6/SiO2-P、EC[4]C6/XAD-7 和 EC[4]C6/UiO-66,以 XRD、SEM、N2 吸附-脱附等温线、TG-DSC和FT-IR等表征手段,解析了其组成与结构。2.研究了 HNO3浓度、接触时间、温度变化以及辐照剂量对吸附效果的影响,结果表明:三种材料对Cs（Ⅰ）的吸附能力次序为EC[4]C6/SiO2-P＞EC[4]C6/XAD-7＞EC[4]C6/UiO-66,EC[4]C6/SiO2-P 的吸附性能最佳,最佳吸附酸度为3.0 MHNO3,吸附分配系数为255.5 cm3/g,吸附容量2.781 mg/g,在3.0 M HNO3、接触时间180min和温度298K条件下,Cs（Ⅰ）对Rb（Ⅰ）和K（Ⅰ）的分离系数为24.97和13.08。经过电子辐照后,EC[4]C6/SiO2-P的吸附量下降6.5%,表明其具有一定的辐射稳定性。3.等温吸附实验结果表明:Calixcrown-6超分子复合材料吸附Cs（Ⅰ）符合Langmuir等温吸附模型,属于单分子层吸附;吸附热力学实验结果表明:吸附为自发进行的放热过程;吸附动力学实验结果表明:吸附过程符合准二级动力学模型。获得了一系列吸附参数,为在HLLW中应用EC[4]C6/SiO2-P分离Cs（Ⅰ）提供了实验与理论依据。
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