【摘 要】
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煤炭在我国的能源结构中占主体地位。出于经济转型和环境保护的目的,气化技术作为煤炭清洁高效利用核心手段,近年来得到了快速发展。煤中矿物和潜在有害微量元素是煤中的主要杂质,它们在煤炭利用过程中的转化和排放主要集中在煤燃烧领域,而在气化过程中的行为研究系统性相对不足。商业煤气化的快速发展产生了大量煤气化废渣。煤气化残渣的高产量和低利用率促使填埋场堆积成为主要处置方式,导致其具有一定的潜在环境污染和健康危
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煤炭在我国的能源结构中占主体地位。出于经济转型和环境保护的目的,气化技术作为煤炭清洁高效利用核心手段,近年来得到了快速发展。煤中矿物和潜在有害微量元素是煤中的主要杂质,它们在煤炭利用过程中的转化和排放主要集中在煤燃烧领域,而在气化过程中的行为研究系统性相对不足。商业煤气化的快速发展产生了大量煤气化废渣。煤气化残渣的高产量和低利用率促使填埋场堆积成为主要处置方式,导致其具有一定的潜在环境污染和健康危害风险。本文选取中国宁夏宁东能源化工基地商业化煤制甲醇厂GE气化和煤制烯烃厂GSP气化原煤和产物为主要研究对象,结合云南干河高有害微量元素煤气化实验,系统研究了煤气化过程中矿物的热转化和潜在有害微量元素(Be、F、V、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、As、Se、Sr、Mo、Cd、Sb、Cs、Ba、Tl、Pb、Hg、Th、U)的迁移分配行为。采用美国环境保护署(US EPA)的柱淋滤实验方案研究了煤气化残渣中潜在有害微量元素的淋溶释放潜力及潜在环境污染性。基于矿物学和环境地球化学理论和通过煤岩煤质分析,综合利用了X射线荧光光谱(XRF)、X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜结合X射线能谱(SEM-EDX)、场发射计算机控制扫描电镜结合Feature单颗粒分析模块与X射线能谱(FE-CCSEM-Feature-EDX)、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)等分析技术,宁东GE气化和GSP气化所用原煤的化学性质接近,但气化残渣的化学组成分布特征和元素间的相关性表明,GSP气化造成了其残渣组成性质不如GE气化残渣均一;GE和GSP煤气化残渣的灰成分则主要受原煤性质控制,不受气化工艺的影响。煤气化粗渣微观形貌主要表现为以棱角状不规则的玻璃质为主,含球状颗粒;煤气化细渣则规则球状玻璃质颗粒偏多。煤气化残渣中大多数矿物质颗粒为非晶相玻璃质材料。为了便于讨论煤气化过程中矿物的转化规律,本研究基于矿物学理论和结合实验所用设备参数,对CCSEM矿物相定性规则进行了修改更新。通过对玻璃质材料进行矿物学命名,以减少定量分析时煤和煤灰中未分类矿物的比例。整体上,GE气化造成残渣中钠铁硅酸盐和镁铁硅酸盐含量大幅度升高,铁氧化物含量显著减少;GSP气化则造成镁铁硅酸盐和铁铝硅酸盐含量显著增加,氧化硅的占比大幅降低。部分石英和黏土矿物在气化高温下仍然未发生变化,其他矿物则发生熔融分解,在残渣快速冷却过程中形成玻璃质,但同时也形成了新矿物相。物相分析表明GE气化过程产生的新矿物相种类比GSP气化丰富。F、Zn、As、Se、Cd、Sb、Tl、Pb在煤气化细渣中富集。除亲石元素F是沸点低易挥发所致以外,其他元素主要因为在煤中以亲硫形式赋存,使其相对易挥发进入气相且在合成气净化系统中冷却被细渣捕获。有害元素在煤气化残渣中的相对富集系数的计算表明,Hg在气化过程中表现为最易挥发的元素,Cu和Zn也相对易挥发;GE煤气化过程似乎更有利于更多有害微量元素保留在残渣中而不是释放进入气相。CCSEM-Feature分析表明,被检测到的潜在有害微量元素在煤气化残渣中倾向于与含Fe的硅酸盐或铝硅酸盐结合。煤气化废水中Sr的含量最高,其在GE和GSP气化厂采集的黑水样中的浓度分别高达42549μg/L和26984μg/L;同时黑水样中有害微量元素的浓度也较其他水样中更高。气化废水中大多数所研究的有害微量元素可以通过过滤去除颗粒物而有效降低,但Sr、Mo、Sb、Cs则由于以水溶态存在而无法移除。煤气化残渣中有害微量元素的淋溶释放模式可以分为五种类型。大多数情况下,柱淋滤过程中随着液固比的升高,有害元素的淋出浓度不断降低或者先升高后降低。GSP气化渣中的V元素淋出浓度在整个淋滤过程中都不断升高。煤气化残渣的CCSEM-Feature分析表明,部分有害微量元素被EDX检测到与矿物颗粒结合,且其主要分布在当量直径小于2.5μm的颗粒中。煤气化残渣中发现纳米级针状富Si颗粒,其潜在健康危害值得关注。通过对比相关环境质量监控标准对煤气化废水和废渣的环境污染性分析表明:煤气化废水中As、Se、Cd、Sb的潜在环境和健康威胁比其他元素更值得重视;煤气化残渣中As、Se、Mo、Sb、Tl相对易迁移且更易超出环境质量标准中的限值。
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