【摘 要】
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自19世纪以来,由工业化的飞速发展所引起的环境污染问题给人类带来了巨大的困扰和危害。其中,酚类物质和抗生素对水体的污染问题已经引起了人们高度的重视。与传统的废水处理技术相比,光催化氧化技术具有处理条件温和,低成本的特点。石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种非金属光催化剂,它拥有良好的热化学稳定性以及光响应性能,已经被广泛应用于光催化的各个领域当中。但仍然有一些缺点,例如光生载流子分离效率差和电导率差
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自19世纪以来,由工业化的飞速发展所引起的环境污染问题给人类带来了巨大的困扰和危害。其中,酚类物质和抗生素对水体的污染问题已经引起了人们高度的重视。与传统的废水处理技术相比,光催化氧化技术具有处理条件温和,低成本的特点。石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种非金属光催化剂,它拥有良好的热化学稳定性以及光响应性能,已经被广泛应用于光催化的各个领域当中。但仍然有一些缺点,例如光生载流子分离效率差和电导率差等问题,限制了它在实际当中的应用。对此,本工作首先对g-C3N4进行改性,合成具有特殊形貌的非金属元素掺杂的g-C3N4,然后将改性后的g-C3N4与水滑石复合,构筑具有强界面相互作用的异质结构,研究其光催化降解苯酚,2,4,6-三氯酚,对硝基苯酚以及环丙沙星的效果以及当中所存在的介尺度机制。本文的主要研究内容如下:（1）构筑了具有强界面相互作用的镍铁水滑石（NiFe-LDHs）和磷掺杂管状的g-C3N4（P-TCN）异质结构光催化剂,通过P掺杂调控g-C3N4的表面缺陷数量,改变了界面的结构,并且结合多普勒展宽正电子湮灭技术和EPR等表征技术定量揭示了光照下的界面电子转移效应,发现P-TCN的表面缺陷和界面有着协同作用,这有助于更好的理解异质结界面的工作机制。我们首先以磷酸作为磷源,采用水热后焙烧的方法制备了P掺杂管状的g-C3N4,然后利用NH4F作为结构导向剂,将NiFe-LDHs以垂直取向的生长方式原位修饰到P-TCN表面,制备出一系列NiFe-LDHs/P-TCN光催化剂。以苯酚,2,4,6-三氯酚和对硝基苯酚作为模型污染物,当NiFe-LDHs含量为35%时,表现出最佳的光催化性能。在90min内,催化剂用量为1 g/L时,对三种污染物（10 mg/L）的降解率均可达到90%以上。（2）通过一种简单的二次焙烧法,利用四苯基氯化磷作为碳前体,将芳香环引入g-C3N4结构,制备了一种C掺杂的多孔g-C3N4结构（C-CN-550）,然后将其与有良好可见光响应的锌铬水滑石（ZnCr-LDHs）复合,制备了一系列ZnCr-LDHs/C-CN-550光催化剂。并在可见光下（λ＞420 nm）降解环丙沙星（CIP）表征其性能。结果表明19%ZnCr-LDHs/C-CN-550具有最好的光催化活性,在30 min内即可达到近100%的降解率,其降解速率是体相C3N4的8.25倍。光催化活性的增强主要源于三方面。第一是芳香环结构的引入,促进了g-C3N4中电子的离域效应,促进了对可见光的吸收和电子的迁移。第二是多孔结构的形成增大了催化剂的比表面积,增强了电子传输作用的同时对能带结构进行了调节,使导带的电位更负,提高了表面反应速率,进而增强活性。第三是ZnCr-LDHs的进一步负载与C-CN-550构成了Z-scheme异质结构,不仅进一步拓展了催化剂在可见光区的响应能力,光生载流子的迁移分离能力得到显著的提高,促进了光催化反应的进行。
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