【摘 要】
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氧电催化反应,包括氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）,是燃料电池、金属-空气电池等清洁可再生能源技术的关键环节,对解决能源和环境问题具有重要意义。然而,ORR/OER通常存在很高的过电势,从而限制了器件的整体效率。开发高效且具有成本效益的氧电催化剂具有重要意义。过渡金属氧化物由于低廉的成本以及成分和晶体结构调节的灵活性成为理想的催化剂材料。探寻有效的策略调控过渡金属氧化物的电子结构从而增强
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氧电催化反应,包括氧还原反应（ORR）和氧析出反应（OER）,是燃料电池、金属-空气电池等清洁可再生能源技术的关键环节,对解决能源和环境问题具有重要意义。然而,ORR/OER通常存在很高的过电势,从而限制了器件的整体效率。开发高效且具有成本效益的氧电催化剂具有重要意义。过渡金属氧化物由于低廉的成本以及成分和晶体结构调节的灵活性成为理想的催化剂材料。探寻有效的策略调控过渡金属氧化物的电子结构从而增强氧电催化活性成为研究的热点。本文通过双交换作用调控Co/Mn基氧化物的电子结构,从而提升其ORR/OER性能,具体研究内容如下。（1）以CoO纳米棒作为设计平台,通过电子顺磁共振光谱（EPR）和X射线光电子能谱（XPS）系统研究了具有不同d电子数的V、Mn和Ni作为替代型掺杂剂的效应。结合电化学测试证明掺杂剂和Co离子之间的双交换作用可促进高价Co（IV）的生成,从而提升其中性OER活性;并证明了d电子贫乏的掺杂剂与过渡金属离子表现出更显著的双交换作用。（2）通过离子交换法制备Mn2V2O7纳米片,构建具有Mn-O-V局部结构的材料体系;通过V引入双交换作用,从而增强其ORR活性。电化学测试表明,Mn2V2O7的半波电位相对于可逆氢电极为0.88 V,与Pt/C催化剂相当;应用在锌空电池中具有408 m A cm-2的峰值功率密度。通过原位X射线近边吸收光谱（XANES）对Mn2V2O7的电子结构进行分析表明,Mn2V2O7优异的ORR活性可归因于Mn与V之间的双交换作用,从而优化了活性位点Mn的eg电子填充（eg=0.7）。
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