铁电晶体畴表面的非线性光学现象以及应用研究

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位相匹配是非线性频率转换过程中影响转换效率的一个关键因素,近年来新型的位相匹配思想仍然不断涌现,不仅包括新的构型,也包括传统的位相匹配方式在新兴领域与新的技术重新结合。非线性切伦科夫辐射是一种宽带自动纵向位相匹配的非线性过程,相对于传统的位相匹配方式有更高的自由度。铁电晶体畴壁的崭新特性近年来成为新的热点。研究表明晶体的非线性界面不再是单纯意义的分界面,而是成为一种全新意义上的材料,具备了单畴材料没有的新功能性,它可以用于产生新型的非线性过程,具备潜在的应用价值。本论文主要围绕铁电晶体畴壁及界面上新型的位相匹配过程展开研究。铁电晶体畴壁作为一种新材料对其基本定义、分类和不同于体介质的新特性进行了梳理。通过铁电晶体畴壁的理论计算方法,Ginzburg-Landau-Devonshire(GLD)理论和第一性原理计算,对铁电晶体畴壁非线性效应增强的进行了分析。利用室温下的电场极化技术,制备了单畴壁与畴壁阵列,为畴壁研究提供了条件。利用铁电晶体内部界面可以突破基频光相速度阈值,从而产生反常色散匹配条件下的非线性切伦科夫辐射。该工作突破了人们对传统切伦科夫型辐射的认识,同时揭示了非线性晶体内部界面在非线性过程中全新作用。这些界面不仅包括二阶非线性系数由-1突变到+1的界面,即畴壁,也包括二阶非线性系数由1突变到0的晶体表面。耦合波理论可以在一定程度上对界面上增强的非线性切伦科夫辐射进行解释。除切伦科夫型二次谐波外,切伦科夫型和频以及多次谐波本文也进行了深入研究。单界面上发生的增强的非线性切伦科夫辐射是一种基本的非线性过程,在此基础上可以发生更为复杂的多辐射源共同作用的频率转换过程。本文研究了多畴壁非线性切伦科夫辐射在特定条件下的相涨干涉,并提出了非线性Smith-Purcell效应的概念。在类反常色散环境下,晶体非线性界面上可以形成不同于以往的新的位相匹配构型,例如体介质中和横向一维超晶格材料中散射辅助的环型位相匹配;以及晶体界面上的反射位相匹配。在此基础上提出了与之相关的腔内反射匹配的设想。利用畴壁上增强的非线性响应、宽带倍频及光谱自分辨的特点,可以将畴壁切伦科夫倍频过程用于超短脉冲测量,包括自相关法和频率分辨光学开关法。能够克服传统倍频机制中相位匹配带宽和转化效率之间的矛盾,具有简单、精准、高分辨率的优点。利用畴壁增强的非线性响应还可以对铁电晶体畴壁实现实时、无损、分辨率高检测,并可以对晶体畴结构进行三维的重建成像。
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