实现不同尺寸/材质的结构、器件从刚性衬底上无损剥离,是利用传统微电子制造工艺制备柔性电子器件的最关键环节。基于应力加载或化学刻蚀的传统剥离方法难以同时满足大面积、高效率、高可靠的要求,不适用于大面积超薄柔性电子器件的工业化生产。利用激光调控器件与刚性衬底界面状态的激光剥离工艺为大面积超薄柔性电子器件的可靠剥离提供了选择。聚酰亚胺（Polyimide,PI）材料具有优异的柔性、耐热性、稳定性、高强度、低成本和与聚合物、硅、金属等材料较好的兼容性等优点。因此,PI薄膜是柔性电子最广泛使用的柔性基板。本文以超薄PI基板（厚度<5μm）柔性电子器件的无损、可靠、高效激光剥离工艺为对象,从装备研制、实验现象、机理建模、工艺优化等方面对激光剥离技术进行深入研究,主要研究内容和创新之处包括:1)自主研制了柔性电子激光剥离平台,系统性揭示了激光工艺参数对剥离效果的影响规律。明确了工艺的核心控制参数是激光能量密度和累计照射次数,得到了PI薄膜发生完全剥离的工艺条件需满足照射激光的能量密度需大于特定的剥离阈值,发现了剥离阈值能量密度随PI厚度和累计照射次数的动态变化过程。通过对激光辐照后的PI薄膜与透明基板间的粘附强度进行测量,掌握了其界面粘附强度的弱化规律。2)研究了激光与PI基板的物质烧蚀行为,完整揭示了激光剥离PI薄膜基底柔性电子器件的工艺机理。利用显微观测手段,发现了激光辐照后会引起界面区域产生纳米尺度的空隙（界面空化）。利用光热反应的体积烧蚀模型,对激光辐照下界面区域PI的物理和化学变化进行模拟,发现了受限环境下气体产物会引起熔融态PI的散裂过程,从而引起PI薄膜与透明基板界面粘附的失效。得到了PI薄膜发生完全剥离的内在要求是界面区域需生成足够量的气体产物以充分消除PI薄膜与透明基板间的连接,由此给出了判断激光剥离工艺效果的评价指标:气体产物的总量与PI薄膜的变形阻力的比值。3)通过控制激光剥离工艺参数使PI-透明基板界面处于“亚剥离”状态,并辅以机械剥离,使剥离后的PI薄膜表面形成蝉翼仿生纳米柱结构。该方法可实现器件剥离的同时,调控PI薄膜表面的微观形貌,以优化器件的表面性能。揭示了纳米柱状结构的制备原理:熔融态PI散裂形成的界面纤维状连接在外力作用下断裂形成柱状纳米结构。实验证实了纳米柱状结构形貌受控于机械剥离前界面的空化程度,可实现纳米柱状结构形貌的大幅调控。发现了具有表面纳米结构的PI薄膜具有特殊的陷光（透射率提高～6.6%）和润湿效果（疏水角由65°至125°）。4)提出了基于临界能量密度的薄膜损伤判别方法,建立了激光剥离PI薄膜气体冲击力学模型,解析了超薄PI薄膜剥离时发生塑性变形的原因。利用压电传感器对激光辐照时气体产物的冲击作用大小进行测量,发现了PI膜厚与其所能承受的最大激光能量密度近似为线性增加关系。考察了剥离过程中PI薄膜发生损伤与存在残余粘附的竞争关系,建立了实现界面完全剥离前提下的无损剥离判定准则,并给出了针对不同厚度的PI薄膜所推荐使用的激光能量密度范围（工艺窗口）。5)以实现超薄柔性电子器件的无损剥离为目标,提出了激光剥离工艺在线监测和改进方法,实现了超薄器件的制备和应用。通过实时测量PI薄膜上表面应变传感器的电阻,可基于电阻变化特征准确判断PI薄膜的剥离程度和剥离质量。提出了两种工艺优化策略,分别是在PI薄膜上方施加刚性背板（热释放胶带）约束或采用低能量密度-高频次重复照射的扫描策略,可有效地避免PI薄膜发生塑性变形,实现了厚度仅为1μm的PI薄膜的无损剥离,达到了目前报道的最高水平。