钙钛矿材料自2009年首次被使用于太阳能电池以来,由于其出色的缺陷容忍度,较长的载流子传输距离,简易的制备方法等优点,引起了科学界的重视。在短短的近十年内,钙钛矿太阳能电池的效率从最开始的3.8%飞速发展到最新的25.5%。但是随着钙钛矿太阳能电池尺寸的增大,实验室尺寸上高质量,高均匀度,低缺陷的钙钛矿薄膜变得难以制备,背电极的成本也随着面积的提升逐渐增大。高效的大面积制备方法、稳定性以及成本问题是阻碍钙钛矿走向商业化的三大痛点。本论文针对如何制造大面积钙钛矿器件,提升大面积器件的薄膜质量以及均匀程度、提高钙钛矿太阳能器件的稳定性以及降低背电极制备成本的问题,以工艺参数的优化为基础,通过对钙钛矿组成成分的调整,有效解决了大面积薄膜质量不高、均匀性不好、稳定性不够的问题,并通过对电极的优化来解决大面积电极沉积以及背电极成本问题。具体研究如下:首先,优化钙钛矿薄膜的大面积刮涂工艺。尽管在小面积的实验室尺寸器件上旋涂制备钙钛矿薄膜的方法已被证实可行,但随着薄膜面积的增大,通过旋涂法制备的钙钛矿薄膜的均匀性已无法满足高质量薄膜的制备需求。所以在此工作中,我们使用刮涂技术取代传统的实验室旋涂制备方法,通过抽气闪蒸处理控制溶剂挥发窗口,进而制备出高质量,高均匀度的大面积钙钛矿薄膜。最终实现了在35%湿度的常规大气环境下制备出效率超过17%的钙钛矿太阳能电池,以及面积为16 cm2,效率超过15%的钙钛矿模组。其次,利用刮涂闪蒸工艺成功制备了大面积甲脒铯（FACs）基钙钛矿模组。由于甲胺（MA）基钙钛矿的热稳定性较差,在工作温度下易分解挥发等缺点,本工作中,我们调整MA基钙钛矿为FACs基二元钙钛矿,既能有效提高钙钛矿的热稳定性,也能通过调整组分结构来调整钙钛矿材料的能级,使之能充分吸收太阳光。用刮涂技术配合抽气闪蒸处理为解决晶粒生长尺寸以及均匀性的问题,通过调整添加氯离子的浓度来调控晶粒生长行为以及解决钙钛矿的相分离问题,并通过调整刮涂速度、闪蒸时间、退火时间等各项工艺参数来控制钙钛矿薄膜的质量和均匀程度。通过上述的调整优化,首次实现了 FACs基二元钙钛矿在35%湿度的常规大气环境下的制备,最终得到了器件效率超过19%的钙钛矿太阳能电池,以及效率超过15%的大面积电池模组。最后,发展了低成本、高稳定的碳电极技术。为了降低大面积钙钛矿模组的成本,我们将金电极替换为廉价的碳电极,通过热压法将碳电极应用于钙钛矿太阳能电池中,在小面积上取得了与同结构金电极器件相近的光电转化效率,并通过进一步的界面接触优化以及结构调整使其在大面积上也能取得不错的器件效率,最终我们制备了面积为16 cm2的大面积碳基钙钛矿模组,器件效率超过8%,实现了低成本碳基钙钛矿太阳能电池的制备。综上所述,本文通过优化大面积刮涂工艺、调整钙钛矿组成成分等方法,成功制备了高质量、高均匀性、高稳定性的大面积钙钛矿太阳能电池太阳能电池。此外,通过将制备成本昂贵的金电极更换为价格低廉、制备简单,同时稳定性良好的碳电极,进一步降低了钙钛矿太阳能电池的成本。本文为解决钙钛矿太阳能电池商业化进程中的几大痛点提供了卓有成效的方案。