MDEA/[C2OHmim][Lys]混合水溶液吸收CO2的研究

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全球气候变暖给人类的生存环境带来了严峻的挑战,其中对于温室气体CO2的控制和减排刻不容缓。作为常用的有机胺吸收剂,MDEA(N-甲基二乙醇胺)有很多优良的性能如良好的吸收容量、再生性能以及抗氧化能力,但是MDEA的吸收速率较低。所以开发新的吸收速率较快的吸收剂作为添加剂与MDEA进行混合吸收来强化MDEA的弱势,是目前工业化应用的主要思路。本文选择了本课题组自主合成的具有高吸收速率的功能性离子液体吸收剂[C2OHmim][Lys]与MDEA进行混合吸收二氧化碳,并考察了 MDEA/[C2OHmim][Lys]/H2O混合体系吸收二氧化碳的吸收性能、吸收机理和动力学研究,希望能够通过混合体系来结合MDEA和离子液体两者的优势,提高CO2的吸收速率,提升吸收容量,增加抗氧化性能,使MDEA更适用于工业化应用。本文通过研究获得了以下的研究成果:分别考察了 MDEA/[C2OHmim][Lys]混合水溶液不同摩尔比下的吸收速率和吸收容量。实验发现当MDEA和[C2OHmim][Lys]的混合体系中[C2OHmim][Lys]的摩尔配比越高,吸收速率和吸收容量越高,当摩尔配比为8:2时,混合体系吸收二氧化碳的初始速率是MDEA的5.18倍,平均吸收速率是MDEA的2.07倍。而利用8:2 MDEA/[C2OHmim][Lys]混合水溶液进行循环多次再生发现首次再生效率为97.21%,在五次再生循环实验后的再生效率高于88.10%,均高于1mol/L浓度下单一组分的MDEA水溶液和[C2OHmim][Lys]水溶液。通过研究不同氧气浓度下的吸收性能发现混合体系的抗氧化性能均强于单一组分的MDEA水溶液和[C2OHmim][Ly s]水溶液。借助核磁碳谱和红外光谱对摩尔配比为8:2的了 MDEA/[C2OHmim][Lys]混合水溶液吸收二氧化碳的吸收机理。发现当吸收负荷小于0.29 mol C02/mol absorbent时,[C2OHmim][Lys]上的两个氨基基团均与CO2发生反应,当吸收负荷大于0.29 mol CO2/mol absorbent时,MDEA与CO2发生反应,同时在赖氨酸阴离子上与羧酸根较近的氨基甲酸盐参与了水解。在双搅拌釜中研究了 MDEA/[C2OHmim][Lys]混合水溶液吸收CO2的传质反应动力学。实验发现,当吸收温度高于40℃,或CO2吸收负荷低于0.45 mol CO2/molabsorbent时,反应为快速拟一级反应;其他条件下,反应为中速拟一级反应。当CO2吸收负荷小于0.29 mol CO2/mol absorbent时,总传质系数kov随CO2吸收负荷变化的速度较快,当CO2吸收负荷大于0.29mol CO2/molabsorbent时,kov趋于平缓,侧面印证了反应机理。混合水溶液吸收CO2的初始二级反应速率常数k随温度变化的Arrhenius方程为:k=4.35 × 109exp(-4735.4/T)。
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