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在新型便携式微型燃料电池中,无膜微流体燃料电池依靠燃料和氧化剂在微通道内平行层流流动特性而分隔阴阳极,因去除了质子交换膜,避免了与膜相关的一系列问题,以及降低了电池成本、易于微型化、能量密度高等优点使其成为能源领域的研究热点。基于棉线的微流体燃料电池依靠棉线这类多孔纤维材料的毛细力及重力驱动流体流动,有着结构简单、制造成本低、占用空间小等优点,且在重力驱动下能维持溶液持续稳定的流动,因此,该类微流体燃料电池无需外部泵,更易于微型化,是便携式微型设备非常有应用前景的电源之一。但该类微流体燃料电池的性能严重受到阳极侧燃料传质的限制,明确其内部的传输机理对提升电池性能至关重要,且至今未有基于多孔纤维类的微流体燃料电池的相关理论研究工作的报道。
目前,微流体燃料电池的数值模拟研究大多采用宏观计算流体动力学方法,无法详细阐述电池内部多孔组件的多孔结构特性对物质传输及电化学反应的影响。近年来,格子Boltzmann方法已经发展成为一种能有效处理复杂多孔介质内流体输运过程的有效工具,而基于表征体元尺度的格子Boltzmann方法适用于较大的计算域,计算效率高,可有效探究运行及结构参数对电池性能的影响。因此,本文以基于棉线的微流体燃料电池阳极为研究对象,采用基于表征体元尺度的格子Boltzmann方法对该类电池阳极三维流道单元内的流动及耦合电化学反应的传质特性进行研究。本文主要研究成果如下:
(1)针对基于具有单根棉线的流道单元,构建了反应界面位于流道底部及棉线表面的三维理论模型,研究了棉线孔隙率、渗透率及棉线直径对流道单元内反应物的流动及传质特性的影响。研究结果表明:棉线内部速度分布均匀且与外部空隙区域的速度存在数量级差异;反应界面位于棉线表面时的反应物消耗远大于反应界面位于流道底部时的消耗;棉线的孔隙率、渗透率或棉线直径越低,反应物的流动流速越小,被消耗的反应物越不能及时得到补充,沿流动方向的平均浓度越低;反应界面在流道底部时反应物的传质主要受到流体对流传质的影响,而反应界面位于棉线表面时主要受其在棉线内部扩散的影响。
(2)针对基于棉线的碳纸阳极微流体燃料电池,构建了在流道底部发生电化学反应的具有多根棉线的三维流道单元的理论模型,研究了不同进口燃料浓度、流量、棉线堆叠方式及流道长度对燃料传质及阳极性能的影响,获得了燃料在该电池阳极流道单元内的流动及耦合电化学反应的传质特性。研究结果表明:不同阳极过电位下,燃料浓度沿流动方向均降低,且过电位越大降低得越多;进口燃料浓度越高,平均电流密度越高,阳极性能升高;进口燃料流量增加,棉线与反应界面接触部位的浓度与其他区域浓度之间的差异增大且流道后段的燃料浓度越高;倒三角形和正三角形棉线堆叠方式的流道单元内产生的平均电流密度趋势一致且差异较小;随着流道长度的增加,反应界面上沿流动方向的局部电流密度降低,电池阳极性能下降。
(3)针对基于棉线的纤维一体化阳极微流体燃料电池,构建了在棉线内发生电化学反应的具有多根棉线的三维流道单元的理论模型,研究了不同进口燃料浓度、流量、孔隙率和催化层厚度对燃料传质及阳极性能的影响,获得了燃料在纤维一体化阳极内的流动及耦合电化学反应的传质特性。研究结果表明:棉线外部的燃料浓度高于棉线内部;进口燃料浓度越高,电化学反应速率越高,产生的电流密度越大,阳极性能越好;进口燃料流量越大,流速越高,反应区域内的燃料浓度增大,产生的局部电流密度越大,阳极性能越好;较高的孔隙率有利于燃料的传输,利于阳极性能的提高,但孔隙率低于0.2时,其变化对燃料传质及阳极性能的影响很小;催化层厚度的变化对燃料的速度分布不会造成较大影响,催化层越厚,电化学活性面积越大,参加反应的燃料越多,产生的局部电流密度越多,阳极性能越好。
目前,微流体燃料电池的数值模拟研究大多采用宏观计算流体动力学方法,无法详细阐述电池内部多孔组件的多孔结构特性对物质传输及电化学反应的影响。近年来,格子Boltzmann方法已经发展成为一种能有效处理复杂多孔介质内流体输运过程的有效工具,而基于表征体元尺度的格子Boltzmann方法适用于较大的计算域,计算效率高,可有效探究运行及结构参数对电池性能的影响。因此,本文以基于棉线的微流体燃料电池阳极为研究对象,采用基于表征体元尺度的格子Boltzmann方法对该类电池阳极三维流道单元内的流动及耦合电化学反应的传质特性进行研究。本文主要研究成果如下:
(1)针对基于具有单根棉线的流道单元,构建了反应界面位于流道底部及棉线表面的三维理论模型,研究了棉线孔隙率、渗透率及棉线直径对流道单元内反应物的流动及传质特性的影响。研究结果表明:棉线内部速度分布均匀且与外部空隙区域的速度存在数量级差异;反应界面位于棉线表面时的反应物消耗远大于反应界面位于流道底部时的消耗;棉线的孔隙率、渗透率或棉线直径越低,反应物的流动流速越小,被消耗的反应物越不能及时得到补充,沿流动方向的平均浓度越低;反应界面在流道底部时反应物的传质主要受到流体对流传质的影响,而反应界面位于棉线表面时主要受其在棉线内部扩散的影响。
(2)针对基于棉线的碳纸阳极微流体燃料电池,构建了在流道底部发生电化学反应的具有多根棉线的三维流道单元的理论模型,研究了不同进口燃料浓度、流量、棉线堆叠方式及流道长度对燃料传质及阳极性能的影响,获得了燃料在该电池阳极流道单元内的流动及耦合电化学反应的传质特性。研究结果表明:不同阳极过电位下,燃料浓度沿流动方向均降低,且过电位越大降低得越多;进口燃料浓度越高,平均电流密度越高,阳极性能升高;进口燃料流量增加,棉线与反应界面接触部位的浓度与其他区域浓度之间的差异增大且流道后段的燃料浓度越高;倒三角形和正三角形棉线堆叠方式的流道单元内产生的平均电流密度趋势一致且差异较小;随着流道长度的增加,反应界面上沿流动方向的局部电流密度降低,电池阳极性能下降。
(3)针对基于棉线的纤维一体化阳极微流体燃料电池,构建了在棉线内发生电化学反应的具有多根棉线的三维流道单元的理论模型,研究了不同进口燃料浓度、流量、孔隙率和催化层厚度对燃料传质及阳极性能的影响,获得了燃料在纤维一体化阳极内的流动及耦合电化学反应的传质特性。研究结果表明:棉线外部的燃料浓度高于棉线内部;进口燃料浓度越高,电化学反应速率越高,产生的电流密度越大,阳极性能越好;进口燃料流量越大,流速越高,反应区域内的燃料浓度增大,产生的局部电流密度越大,阳极性能越好;较高的孔隙率有利于燃料的传输,利于阳极性能的提高,但孔隙率低于0.2时,其变化对燃料传质及阳极性能的影响很小;催化层厚度的变化对燃料的速度分布不会造成较大影响,催化层越厚,电化学活性面积越大,参加反应的燃料越多,产生的局部电流密度越多,阳极性能越好。