【摘 要】
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重金属离子具有毒性高、环境易积累和生物难降解等特点,对人类的生命健康和自然生态环境安全构成严重威胁,已经发展成为一个世界性的环境问题。铅离子(Pb2+)作为一种常见且剧毒的重金属,是目前环境监测和治理的重点,构建痕量以及超痕量的铅离子分析和检测技术显得尤其重要。传统的检测方法通常需要复杂的设备或费时的预处理步骤,无法满足现场检测的实际需求。本论文以能对铅离子特异性识别的功能核酸为基础,将两种具有信
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重金属离子具有毒性高、环境易积累和生物难降解等特点,对人类的生命健康和自然生态环境安全构成严重威胁,已经发展成为一个世界性的环境问题。铅离子(Pb2+)作为一种常见且剧毒的重金属,是目前环境监测和治理的重点,构建痕量以及超痕量的铅离子分析和检测技术显得尤其重要。传统的检测方法通常需要复杂的设备或费时的预处理步骤,无法满足现场检测的实际需求。本论文以能对铅离子特异性识别的功能核酸为基础,将两种具有信号转换和放大功能的纳米材料与之结合,并将核酸功能化核壳纳米材料应用于铅离子比色检测,具体研究内容如下:（1）核酸功能化Fe3O4@Au核壳纳米材料的制备及其在铅离子检测的应用。通过溶剂热法合成Fe3O4磁性微球,利用静电吸附原理以及DNA与金纳米粒子之间的化学吸附作用制备了核酸功能化的Fe3O4@Au纳米复合材料,通过TEM、XRD、EDS等检测手段对材料进行表征。基于Pb2+可诱导K+稳定的G-四链体DNAzyme发生构象变化,并抑制过氧化物酶活性的原理设计比色传感器,用于Pb2+的快速检测。通过控制材料合成配比、反应温度、反应时间等实现合成与比色过程的优化。经传感器性能测试,该传感器在0-8μM的线性范围内具有良好的检测性能,检测限为33.7 n M,且具备良好的铅离子选择性。对模拟水样利用该方法检测,效果良好。因材料具有磁性,相比传统功能核酸传感器,更便于固液分离,可重复利用。（2）核酸功能化SiO2@Au核壳纳米材料的制备及其在铅离子检测的应用。使用标准St?ber法合成SiO2微球,利用静电吸附原理及化学吸附作用首次制备了G-四链体修饰的SiO2@Au纳米复合材料,金纳米粒子与DNA呈斑点状在SiO2微球表面均匀负载。通过XRD、TEM、Uv-vis等材料分析方法表征材料的形貌、结构和化学组成,利用XPS分析Pb2+在材料表面的吸附机理。基于SiO2@Au复合材料独特的光学性质,设计了比色传感器,用于Pb2+的快速检测。经实验条件优化,在最优条件下进行传感器性能测试,SiO2@Au@DNA复合材料相比金纳米粒子对低浓度下的Pb2+检测灵敏度更高,检测范围0-0.3μM,检测限22.3 n M。
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