改性Cu--SSZ--13上氨选择性催化还原NO反应性能研究

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  (1)首先将乙酰丙酮铁作为氧化铁的前驱体,采用水解法将氧化铁包覆在Cu-SSZ-13分子筛催化剂上,结合反应活性的评价,得出当氧化铁的包覆量为1.90wt%时催化剂的反应活性最佳,且抗SO2中毒性能和水热稳定性能均有所提升。MP-AES测定了催化剂中金属元素的含量;XRD的表征结果表明在催化剂上没有检测到铁氧化物衍射峰的存在,该物种可能是以高度分散的形式分散在催化剂上;XPS的结果表明铁物种以Fe2O3的形式引入到催化剂上;SEM及TEM等表征检测到在催化剂的表面包覆着纳米颗粒层,结合以上的表征结果得出Fe物种是以无定型的状态高度分散在Cu-SSZ-13催化剂表面;H2-TPR和NH3-TPD结果表明经过Fe包覆后催化剂的氧化还原能力和酸性增强,进而促进了催化剂的脱硝性能及抗中毒性能的提升。
  (2)其次,本文采用乙酰丙酮锆为前驱体,利用水解法将不同含量的氧化锆包覆在Cu-SSZ-13催化剂上,结合NH3-SCR评价结果和MP-AES的分析结果,得出当氧化锆的包覆量为1.54wt%时反应活性最佳,且催化剂的抗SO2中毒性能有所提高。通过XRD的表征检测到在催化剂上不存在ZrO2的衍射峰,而XPS的表征却证实了催化剂上ZrO2的引入,结合SEM和TEM表征结果得出ZrO2是以无定型的纳米颗粒形式包覆在催化剂的表面;H2-TPR和NH3-TPD表明经过ZrO2包覆后的催化剂的氧化还原能力和表面酸性获得增强,综合以上分析结果得出,在Cu-SSZ-13表面包覆ZrO2可以促进了催化剂脱硝性能及抗中毒性能的提升。
  (3)通过排除内外扩散影响的实验,确定了本征动力学实验的实验条件:催化剂的填装量为0.12g,颗粒的大小为40~60目,温度范围为75~125℃,气体总流量为600mL/min;本征动力学实验表明:当氨气的量过量时,动力学遵循一级模型;当氨气的量较少时,动力学遵循Eley-Rideal模型。
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