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近年来,基于无机-有机杂化钙钛矿光伏材料的钙钛矿太阳电池因其因其制备成本低、光电转换效率提升快而倍受关注。而真正实现钙钛矿太阳电池的实际应用,仍有诸多问题需进一步地探索,如大面积制备及其工艺的稳定性等。针对于此,本论文从溶液制备法的工艺优化到器件性能的进一步提升,以及大面积制备工艺的开发等方面开展了研究,具体内容包括:(1)在分步液浸法及两步旋涂法的基础上,提出以多步旋涂法沉积钙钛矿薄膜,实现了钙钛矿太阳电池高可重现性的制备。一方面,以定量旋涂异丙醇的方式对PbI2薄膜进行预润湿,并采用旋涂冲洗的后处理工艺改善了钙钛矿薄膜的成膜质量;另一方面,利用异丙醇和环己烷的混合体作为溶剂配制CH3NH3I前驱体溶液,优化了PbI2到钙钛矿的转化反应。利用上述方法制备的CH3NH3PbI3薄膜晶粒尺寸分布集中,薄膜覆盖率高、均匀性好,不但有效避免原料试剂的浪费、增强了过程可操作性,而且实现了各项实验参数的量化控制。利用该方法制备的钙钛矿薄膜使器件光电转换的标准偏差不超过±0.52,器件的可重现性得以显著增强。(2)通过溶剂工程与氯添加剂的优选组合,实现了钙钛矿薄膜质量的提升,获得了较高效率的钙钛矿电池。研究表明,在DMSO溶剂体系下,PbCl2的介入可显著提升钙钛矿薄膜的成膜质量,并增强了活性层的光吸收能力;当掺入PbCl2的摩尔百分比为30%时,所得薄膜的形貌、结晶特性达到相对最优状态,并表现出了较强的光收集能力。在此条件下制备的钙钛矿太阳电池光电转换效率达到14.42%,较无PbCl2添加剂调控时的效率值提高了36.3%。(3)提出了基于磁控溅射技术的钙钛矿薄膜沉积方法。首先,使用高纯金属铅(Pb)靶,以高纯Ar、O2分别作为工作气体和反应气体,在衬底上溅射PbO薄膜;其次,使PbO薄膜与CH3NH3I前驱体溶液进行反应,实现了从PbO到CH3NH3PbI3的转化。经工艺参数的优化,获得了质量和性能均较优的钙钛矿薄膜;在此基础上,进一步制备了介孔结构的钙钛矿太阳电池,实现了13.8%的光电转换效率。(4)探索研究面向规模化量产的大面积钙钛矿太阳电池的制备工艺技术,利用磁控溅射技术沉积钙钛矿薄膜,在有效面积超过1 cm2的平面结构太阳电池上实现了10.7%的光电转换效率;通过不同面积的器件光伏性能对比分析,可以看出,该项技术是实现大面积钙钛矿电池制备的有效方法之一。