【摘 要】
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天然多糖由于其生物降解性,生物相容性,低毒性和可再生性而广泛用于制药和食品工业。同时,由于其降解效能良好,不会对环境造成污染,因此多糖作为物质载体的研究已有大量报道。但未经修饰的天然多糖无法满足实际应用的需求（如无法有效携载药物和生物分子,无法应对体内pH变化、温度等复杂的环境,无法靶向输运到有效部位等）,因此,将天然多糖进行改性研究成为了一个越来越引人关注的焦点。特别是,对药物递送和生物大分子的
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天然多糖由于其生物降解性,生物相容性,低毒性和可再生性而广泛用于制药和食品工业。同时,由于其降解效能良好,不会对环境造成污染,因此多糖作为物质载体的研究已有大量报道。但未经修饰的天然多糖无法满足实际应用的需求（如无法有效携载药物和生物分子,无法应对体内pH变化、温度等复杂的环境,无法靶向输运到有效部位等）,因此,将天然多糖进行改性研究成为了一个越来越引人关注的焦点。特别是,对药物递送和生物大分子的要求非常苛刻,并且载体需要是可生物降解的,生物相容的并且毒性低。但是,大多数的多糖改性方法相对复杂、反应溶剂毒性较大等,如何通过简单绿色的方法得到多糖的改性材料,并设计出基于改性多糖的物质载体需要人们进一步的研究。本论文中,设计并成功合成了一系列基于天然多糖具有pH响应性的纳米微胶囊并对其进行筛选,其中改性海藻酸钠的接枝率最高,包埋缓释效果最好,并对其性能做了深入探讨,特别是,已经对生物相容性和VD3的持续释放进行了研究。特别是,以上改性多糖的制备,均采用水作为反应溶剂,通过简单的酯化反应完成的。主要研究内容和结论如下:1、首先以Boc-组氨酸为基本壁材,与具有优良性能的7种多糖:魔芋胶、果胶、羧化壳聚糖、海藻酸钠、羧甲基壳聚糖、β-环糊精、壳聚糖,利用超声辅助通过酯化反应进行改性。制备出7种性能较优的Boc-组氨酸-多糖纳米微胶囊,并从中筛选出1种改性效果好,高嵌入率和良好的缓释效果的纳米微球。以元素分析仪测定合成产物前后的含氮量变化,通过单因素实验确定了 Boc-组氨酸-多糖改性物质的最佳合成条件,并用响应面分析方法进行条件优化。对Boc-组氨酸-多糖改性物质的主要官能团进行了红外波谱表征,并结合热重分析、荧光分析、XRD分析、流变力学分析和扫描电镜分析,推测合成路线,探讨合成前后的结构变化及热稳定性。2、在超声的条件下,促进Boc-组氨酸-多糖改性物质自发形成纳米粒,并以纳米微胶囊的粒径大小和分布系数（PDI）为参数,研究环境因素对纳米粒稳定性的影响;机理研究证明,Boc-组氨酸-多糖修饰物质在超声分散过程中依赖于疏水相互作用,氢键和离子键形成致密的纳米球形结构。因此,它具有良好的热稳定性,胃肠稳定性和储存稳定性。3、Boc-组氨酸-海藻酸钠改性物质能有效包埋VD3,包封率达到89.77%,负载率达到15.27%。且载有VD3的纳米胶囊的平均粒径为251.2-275.0 nm,粒径分布系数均在0.275-0.378之间。分别将VD3和包埋VD3的改性海藻酸钠放置在不同环境条件下贮藏36d后通过测量计算观察其保留率的变化,来测定Boc-组氨酸-海藻酸钠纳米胶囊对VD3的保护效果。结果显示Boc-组氨酸-海藻酸钠纳米胶囊能有效保护VD3,有效降低了环境因素对其的影响。在温度60℃的条件下条件储存35d后,载有VD3的Boc-组氨酸-海藻酸钠纳米胶囊保留率为82.6%,而在室内温度25℃的条件下放置35d后测量其保留率,结果为87.1%,在4℃条件下保留率可达到为90.8%。含有苯甲酸钠和山梨酸钾的VD3纳米胶囊的保留率没有显着变化。这种保护是由于Boc-组氨酸-藻酸盐纳米胶囊与VD3的组合。核心的VD3受到保护,从而减少了 VD3与外界的化学反应。4、以VD3为缓释模型物,对载有VD3的Boc-组氨酸-海藻酸钠纳米胶囊进行口腔、肠液及胃液模拟缓释性能测试,发现,在胃液及唾液中可有效保护VD3不被胃蛋白酶及α-淀粉酶消化,在肠液中可有效控制释放。由Boc-组氨酸的表面附着于水溶性多糖,因此糖链形成外壳,疏水部分被包封在细胞核中。此结构可以有效包埋VD3,并提高其在水中的溶解,因改性壁材良好的稳定性,可对保护核内有效物质不易受外界环境的影响。并探讨温度,pH等因素对其缓释作用的影响。
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