【摘 要】
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导电聚合物基复合材料由于其独特的性能,在当今社会的作用越来越重要,它结合了聚合物优异的力学性能和导电增强相的导电特性,在电磁屏蔽、柔性电子皮肤、可穿戴设备、仿生机器人以及医用等领域具有很大的应用前景。聚酰亚胺作为一类机械性能优异的聚合物基底,具有良好的耐高/低温性能,但存在交联固化后不能再次成型,材料不可修复和回收等缺点,限制了它在相关领域的进一步应用。通过对热固性的聚酰亚胺进行改性,使其可降解回
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导电聚合物基复合材料由于其独特的性能,在当今社会的作用越来越重要,它结合了聚合物优异的力学性能和导电增强相的导电特性,在电磁屏蔽、柔性电子皮肤、可穿戴设备、仿生机器人以及医用等领域具有很大的应用前景。聚酰亚胺作为一类机械性能优异的聚合物基底,具有良好的耐高/低温性能,但存在交联固化后不能再次成型,材料不可修复和回收等缺点,限制了它在相关领域的进一步应用。通过对热固性的聚酰亚胺进行改性,使其可降解回收,对降低成本和缓解环境问题具有重要意义。本文从分子水平上将可逆的动态共价亚胺键（-C=N-）引入至聚酰亚胺中,成功获得了杂化的聚酰亚胺-聚亚胺材料（PI-PIm）,此材料同时具备聚亚胺的自愈合、降解可回收性和聚酰亚胺优良的力学、热学性能。在材料制备过程中引入导电成分多壁碳纳米管（MWCNTs）或石墨烯气凝胶（a GA）,可进一步获得导电性能优异的且可降解回收的环境友好型导电聚合物复合材料。选择五种芳香二酐单体（4,4′-（六氟异丙烯）二肽酸酐（6FDA）、3,3′,4,4′-二苯甲酮四甲酸二酐（BTDA）、4,4′-氧双邻苯二甲酸酐（ODPA）、均苯四酸二酐（PMDA）、1,4,5,8-萘四甲酸酐（IIT））和二胺单体（2,5-二甲基-1,4-苯二胺（DPD））进行反应,生成五种不同结构的氨基封端酰亚胺单体。之后将酰亚胺单体和苯甲醛反应,探究亚胺反应的最佳条件。在此反应条件下,将酰亚胺单体与对苯二醛,二亚乙基三胺,三（2-氨基乙基）胺缩合得到PI-PIm杂化膜。机械性能测试表明,获得的PI-PIm具有优异的力学性能,其中刚性结构更强的单体PI3所制备的复合材料性能最好,拉伸强度达到了73.85 MPa,弹性模量高达2.23 GPa,修复效率分别可达到94.81%（拉升强度）和83.75%（弹性模量）。三次回收后,性能没有明显下降。将MWCNTs和杂化聚酰亚胺基底在反应过程中进行原位混合,随后加热固化制成不同质量百分含量（2.5 wt%、5 wt%、7.5 wt%、10 wt%）的复合膜材。PI3-PIm（6FDA-DPD）的导电性最好,在10%含量下达到0.97 S/m。而PI1-PIm（ODPA-DPD）和PI2-PIm（BTDA-DPD）其次,电导率是PI1-PIm的三分之一,而PI4-PIm（PMDA-DPD）和PI5-PIm（IIT-DPD）最差,表明了酰亚胺单体对导电性影响大,较大的刚性使得酰亚胺链段倾向于通过π-π相互作用发生局部的聚集现象,导致复合效果差,分散性不好,进而导电性弱。修复测试表明,电学性能和力学性能的修复率均在75%以上。为提高电学性能,制备了PI-PIm/a GA复合材料。由于a GA三维导电网络更密集,复合的分散性也更好,所得PI-PIm/a GA在电学性能方面要优于PI-PIm/MWCNTs,其中PI3-PIm的导电性最强,在10 wt%下,电导率达到了26.37 S/m,同时电磁屏蔽值在X波段可达16-19 d B。修复和回收方面,具有和碳纳米管复合相同的性能,力学修复性保持在80%以上,导电修复率可达90%。
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