【摘 要】
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商业钠离子电池使用有机电解液,容易引发燃烧及爆炸等安全问题。采用无机陶瓷固体电解质替代有机电解液可有效提高电池的安全性能。尤其,Na3Zr2Si2PO12（NZSP）具有较好的热稳定性及机械性能,是一类非常有应用前景的钠离子电池固体电解质。然而NZSP室温离子电导率低,并且刚性大,和电极接触时会产生较大的界面阻抗,极大的限制了其应用进程。为了改善无机陶瓷和电极接触的界面性能,本论文采用环氧树脂聚合
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商业钠离子电池使用有机电解液,容易引发燃烧及爆炸等安全问题。采用无机陶瓷固体电解质替代有机电解液可有效提高电池的安全性能。尤其,Na3Zr2Si2PO12（NZSP）具有较好的热稳定性及机械性能,是一类非常有应用前景的钠离子电池固体电解质。然而NZSP室温离子电导率低,并且刚性大,和电极接触时会产生较大的界面阻抗,极大的限制了其应用进程。为了改善无机陶瓷和电极接触的界面性能,本论文采用环氧树脂聚合物（epoxy）填充NZSP陶瓷间隙,构筑epoxy-NZSP复合电解质体系,改善界面相容性,提高室温离子电导率。主要研究内容如下:1.采用球磨法制备不同比例Na F改性的NZSPFX。F-的引入可促进NZSP晶粒生长、降低晶界浓度,提高离子电导率。当X=0.7(NZSPF0.7)时,电池在0.1 C倍率经150次循环后容量保持79%,经0.1 C、0.5 C、1 C和2 C电流密度循环后,电池可逆容量基本不发生衰减。2.以双酚A二缩水甘油醚（DGEBA）为基体,加入不同比例聚乙二醇（PEG200）造孔剂,通过沉浸凝胶法,制备不同孔结构的聚合物电解质隔膜（PEDx）。凝胶聚合物电解质在200℃时保持良好的热力学性能稳定,组装对称电池在0.1 m A·cm-2、0.2 m A·cm-2电流密度下循环400 h后没有发生明显的短路现象,表明环氧树脂凝胶电解质具有优异的界面稳定性。3.采用自上而下的方法制备环氧树脂增强氟改性钠超离子导体（epoxy-NZSPFX）的复合固体电解质。结果表明,复合体系epoxy-NZSPF0.7致密度高,离子电导率可与无机体系NZSPF0.7接近。组装成准固态电池,在0.1 C下经150次循环后,容量保持95.8%,循环倍率性能优异,并有效抑制了枝晶的生长。复合固体电解质电化学性能稳定,作为固体电解质使用时可有效抑制枝晶生长,可作为未来固体电解质的重点研究方向。
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