【摘 要】
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化石燃料的大量燃烧导致过量的CO2排放到大气中,造成了严重的环境问题,CO2资源化利用技术的研发迫在眉睫。在众多CO2资源化方法中,电催化还原CO2（ECR）因具有可结合清洁能源（如太阳能、风能、潮汐能等）、反应条件温和、能高效转化为高附加值产品等优势而受到越来越多的关注。ECR产物种类多样,如CO、HCOOH、CH4等C1产物以及C2H4、C2H5OH、n-C3H7OH等C2+产物,其中C2+产
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化石燃料的大量燃烧导致过量的CO2排放到大气中,造成了严重的环境问题,CO2资源化利用技术的研发迫在眉睫。在众多CO2资源化方法中,电催化还原CO2（ECR）因具有可结合清洁能源（如太阳能、风能、潮汐能等）、反应条件温和、能高效转化为高附加值产品等优势而受到越来越多的关注。ECR产物种类多样,如CO、HCOOH、CH4等C1产物以及C2H4、C2H5OH、n-C3H7OH等C2+产物,其中C2+产物因具有更高的能量密度和经济潜力而受到更多的关注。铜基材料是目前已知的能够高效电催化CO2转化为C2+产物的催化剂。本论文主要通过设计铜基催化剂以提高ECR转化为C2+产物的性能,具体研究结果如下:（1）本工作通过简单的水热法合成了Cd（OH）2@Cu O复合材料。通过TEM、XPS等多种表征证明了Cd（OH）2@Cu O复合材料的成功合成。在0.1 M KHCO3电解液中,-1.05 V vs.RHE下,总C2+产物（C2H4、C2H5OH、n-C3H7OH）的法拉第效率（FE）高达52.9%,其中C2H5OH的FE为29.9%。TEM观察到Cd（OH）2的引入造成Cd（OH）2-Cu O界面处的Cu O表面缺陷增多,这有利于增强对CO中间体的吸附从而促进C2+产物的生成。DFT计算表明,Cd（OH）2有利于CO的生成,在复合材料界面处形成富含CO区域,通过串联催化机制耦合Cu O促进碳碳偶联高效产C2+产物,并且Cd（OH）2的引入可促进水分解以增加催化剂表面活化氢的覆盖,从而促进C2H5OH的生成。（2）通过简单的一锅法合成了4%Sb2O3@Cu2O催化剂。通过XPS、Raman等表征对Sb2O3@Cu2O催化剂进行了表征。在H型电解池中,-1.1V vs.RHE下,以0.1 M KHCO3为电解液,4%Sb2O3@Cu2O催化ECR生成C2+产物（C2H4、C2H5OH、n-C3H7OH）的FE高达57.8%,占总ECR产物的80%,其中C2H4选择性高达40.0%,约占总C2+产物的70%。在流动电解池中电流密度为-600 m A cm-2的条件下实现了61.0%的C2H4选择性,接近了商业电解的电流密度级别。通过CO电还原（CORR）实验结果分析可知,相较于纯Cu2O,4%Sb2O3@Cu2O更有利于吸附活化CO,从而促进*CO二聚化转化为C2H4产物。XPS表征分析可知Sb2O3的引入提高了Cu活性位点周围的电子密度,从而有利于实现*CO的二聚化,进而提高C2+产物的选择性。
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