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甲基汞(MeHg)具有很强的神经毒性,因而被人们广泛关注。在汞污染地区,水稻中MeHg的含量已经受到影响,因此,认清水稻中MeHg的来源与富集特征对人体健康和生态系统的风险评估具有重要意义。目前,尚未有水稻MeHg直接大气来源的研究报道。本文采用同位素示踪技术,并结合开顶气室熏蒸(open top chambers,OTCs)实验和土壤加汞培育实验(soil Hg enrichedexperiment),研究水稻各部位对气态甲基汞浓度的响应关系,进而探讨气态甲基汞是否是水稻MeHg的一个大气来源。此外,本文还研究了气态单质汞(GEM)对水稻MeHg富集的影响。结果如下: 建立了可连续产生浓度低、发生效率高的气态二甲基汞(DMeHg)发生系统。即在甲基钴胺素(MeCo)∶标准汞溶液(Hg2+)的质量浓度比为10∶1,盐度(0-0.01 mol·L-1),pH=4及载气流速为20 mL·min-1的条件下,通过改变标准汞溶液的浓度及反应温度来获得浓度低且相对稳定的气态DMeHg。结果为:9℃条件下,0.025 mg·L-1、0.015 mg·L-1的汞标准溶液与MeCo反应得到的气态DMeHg的产生速率在0-40 h内缓慢上升,在40-140 h期间基本趋于稳定,产生速率分别维持在300 pg·min-1和150 pg· min-1;在18℃条件下,0.025 mg·L-1、0.015 mg·L-1的Hg2+溶液产生DMeHg的速率在0-50 h内缓慢上升,在50-130 h期间基本趋于稳定,产生速率分别维持在500 pg·min-1和300 pg·min-1。气态DMeHg的发生系统为系统研究气态甲基汞对水稻各部位MeHg富集的影响,提供了可靠的技术支撑。 发现了气态甲基汞是水稻各部位中MeHg的大气来源。本部分利用稳定同位素(199Hg2+)示踪技术,并结合开顶气室熏蒸实验和土壤加汞培育实验,研究气态甲基汞对水稻MeHg富集的影响及MeHg在水稻各部位中的迁移。结果表明水稻各部位中同位素标记的Me199Hg的含量与气态甲基汞(199Hg2+标记)的浓度显著正相关(R=0.8993~1,p<0.05),表明气态甲基汞是水稻各部位MeHg的重要来源;此外,水稻各部位中同位素标记的Me199Hg浓度占总Me199Hg(包括来自环境中的Me199Hg和同位素标记的Me199Hg)浓度的比例随气态甲基汞浓度的增加和生长期的延长不断增加,且在3200 pg·m-3的气态甲基汞浓度熏蒸条件下的成熟期的水稻,比例接近100%,表明气态甲基汞对水稻各部位中MeHg富集的贡献随气态甲基汞浓度的增加和生长期的延长不断增加,且在3200 pg·m-3的气态甲基汞浓度熏蒸条件下的成熟期的水稻,水稻各部位中的MeHg主要来自大气。值得关注的是,在OTCs实验中,水稻精米和糙米中MeHg的含量及气态甲基汞对水稻精米和糙米MeHg富集的贡献值基本一致,表明精米具有很强的MeHg富集能力,籽粒中的MeHg主要富集在精米中。水稻对空气中MeHg的富集是一个“吸收-转移-累积”的动态过程。对不同气态甲基汞浓度熏蒸下的水稻不同生长阶段各部位MeHg含量的分析发现:水稻成熟前,茎叶从空气中吸收气态甲基汞;在成熟期间,茎和叶中的MeHg则被转移、富集至精米中。 发现了GEM对水稻各部位中MeHg的富集没有显著的影响。水稻根中MeHg的含量与与GEM含量无线性关系(p>0.05),与土壤中MeHg的含量明显正相关(R=0.9462-0.9870,p<0.05),表明在GEM熏蒸实验中,GEM对水稻根中MeHg的富集影响不明显,水稻根中的MeHg主要来自土壤。水稻茎中MeHg的含量随土壤MeHg含量的增加而线性增加(上部茎:R=0.8560,p>0.05;下部茎:R=0.9178-0.9484,p<0.05),与GEM含量没有明显的相关性(p>0.05),但在气室熏蒸实验中上部茎中MeHg的含量高于下部茎;而在土壤加汞培育实验中下部茎MeHg的含量高于上部茎,表明在GEM熏蒸实验中, GEM可能对水稻上部茎MeHg的富集有一定的影响,但水稻茎主要受土壤汞的影响。水稻叶中MeHg含量与土壤MeHg含量显著相关(R=0.9708,p<0.01),与GEM含量无线性关系,但在气室熏蒸实验中实验组叶中MeHg的含量高于对照组,表明水稻叶中的MeHg可能受GEM的影响。水稻籽粒中MeHg的含量与土壤MeHg呈显著正相关(R=0.9046-0.9865,p<0.05),与GEM含量无明显的线性关系(p>0.05),表明在GEM熏蒸实验中,GEM对水稻籽粒中MeHg的富集影响不明显,水稻籽粒中的MeHg主要来自土壤,但在水稻上部茎和叶中MeHg的含量受一定程度大气汞含量影响的情况下势必会对水稻籽粒甲基汞的富集产生影响,究竟多大程度或量化其贡献还需进一步实验研究。