【摘 要】
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当前,传统化石燃料资源的逐步减少以及对环境的威胁,对可再生和可持续能源的需求日益增加。在这种情况下,燃料电池是通过化学反应直接将化学能转化为电能的装置,由于其能量转
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当前,传统化石燃料资源的逐步减少以及对环境的威胁,对可再生和可持续能源的需求日益增加。在这种情况下,燃料电池是通过化学反应直接将化学能转化为电能的装置,由于其能量转换效率高和污染程度低而受到了特别关注。然而,电极材料的高成本和低稳定性阻碍了燃料电池的发展,因此为了解决这些问题,提高燃料电池的催化性能,许多研究集中在载体上,与来自传统前体的碳基材料相比,金属-有机骨架化合物(MOF)衍生的碳材料具有明显的优势,例如高的比表面积和电导率,可控的孔隙率,独特的形貌以及容易与其它杂原子官能化的特性,从而使其在能量存储和转换中得到了广泛的应用。本论文的主要内容包括:电极与生物酶之间的直接电子转移对于实现高效的酶促生物燃料电池反应至关重要。在第一部分工作中,通过将多壁碳纳米管(MWCNT)穿插到金属有机骨架衍生的多孔碳中,合成了一种乙醇生物燃料电池的高效阳极催化剂。多壁碳纳米管插入金属有机骨架衍生多孔碳(PC)在催化氧化还原态的烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NADH)的氧化中可以用作阳极组分,从而使乙醇脱氢酶对乙醇电催化氧化过程能够实现直接电子转移的行为。PC/MWCNT是具有微孔,中孔和大孔的层级结构,它可改善电活性酶的固定性和导电性,同时有助于电解质迁移并增加阳极的比表面积,从而实现比其单独组分如多壁碳纳米管或者有机骨架衍生的多孔碳作为阳极催化剂载体高得多的催化电流密度,其最大稳态电流密度达到247±25.0μA·cm–2。用于燃料电池的两个半反应,氧还原反应(ORR)和甲醇/乙醇氧化反应(MOR/EOR)的双功能电催化剂的开发,仍然是实现便携式电子设备发展的主要挑战。在第二部分工作中,将传统的金属有机骨架直接转化为氮掺杂碳纳米片,并在其中负载了超低Pt含量的Pt Co合金纳米颗粒(Pt Co@-N/C NS)。通过调整前驱体中Co(NO3)2的量,合成一系列Pt Co@-N/C NS催化剂。其中Pt Co@-N/C NS-3具有优化的电子结构和组分,该催化剂在酸性电解质中对于ORR和EOR都有着优异的催化活性,其ORR和EOR的质量活性分别是Pt/C催化剂的20.1倍和16.3倍。此外,Pt Co@-N/C NS-3还具有超高的稳定性。这项工作为我们提供了一种制备低成本高性能燃料电池催化剂的简单方法。
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2012年11月,中国共产党的十八大报告明确提出,倡导富强、民主、文明、和谐;倡导自由、平等、公正、法制;倡导爱国、敬业、诚信、友善,积极培育和践行社会主义核心价值观。自此,社会主义核心价值观的内容得以确定,社会主义核心价值观的研究也迅速成为热门。然而,各类相关的研究虽然数量丰富,却存在一个较为突出的问题:即理论研究明显超前于实证研究和应用研究,无法在培育和践行过程中起到应用的指导作用。因此,目前
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