通过Suzuki-Miyaura偶联反应构筑的多孔芳香骨架化合物及其性质研究

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近年来,多孔芳香骨架(PAFs)材料作为新型的多孔有机材料得到了材料学家和化学家的普遍赞誉。在PAFs骨架中不仅具有高密度的刚性芳环,并且芳香结构单元完全由稳定的碳-碳单键连接。以上结构的独特性使PAFs材料具有许多优异的特性,例如结构坚固、比表面积大、热稳定性和化学稳定性高等。自我们小组发表的有关PAF-1的开创性工作以来,世界范围的科学家已经合成了多种PAFs材料,并且在分离、吸附、传感、非均相催化等重要领域得到了广泛的应用。本论文第一部分工作,通过Suzuki-Miyaura偶联反应将四面体形(四节点)单体与一系列三节点单体聚合,合成了四种新型的PAFs,分别命名为PAF-111、PAF-112A、PAF-112B和PAF-113。所得的四种材料均具有多级孔结构,并显示出了良好的热稳定性和化学稳定性。PAF-111、PAF-112A、PAF-112B和PAF-113材料的BET比表面积分别为857 m~2/g、526 m~2/g、725 m~2/g和598 m~2/g。然后选择罗丹明B(RB)作为模型有机染料,测试所得PAFs材料对有机染料的吸附能力。对于RB,PAF-111实现了1666 mg/g(167 wt%)的最大吸附量,这一吸附量达到了迄今为止报道的多孔有机材料对RB的最高吸附水平,PAF-112A、PAF-112B和PAF-113对RB的最大吸附量分别为667,909和588 mg/g。更值得注意的是,PAF-111在我们的吸附条件下可以至少循环10次而几乎没有吸附能力的损失。我们的研究表明,应用PAFs作为超稳定的吸附材料去除有机染料具有巨大的潜力和优势。此外,四种PAFs材料也展现了较好的气体吸附性能,在273 K,1.0 bar下,PAF-111、PAF-112A、PAF-112B和PAF-113对二氧化碳的吸附量分别为2.22 mmol/g、1.36 mmol/g、1.49 mmol/g和1.60 mmol/g。本论文第二部分工作选取前面合成的具有高比表面积的PAF-111作为固载平台,通过一系列后修饰的方法固载离子液体,得到了含有碱性离子液催化位点的固载催化剂PAF-111-IL(OH)。我们选择了苯甲醛和丙二腈作为模型底物筛选反应条件,研究了它在不同条件下催化Knoevenagel缩合反应的催化能力。经过筛选,我们得到了最优反应条件,在该反应条件下对于含有不同取代基的苯甲醛和环己酮均可以得到较为优异的反应结果。PAF-111-IL(OH)作为催化剂具有良好的稳定性,可以容易地从反应混合物中分离出来,并且可以循环使用。实验结果表明,该催化剂历经10次催化循环之后其催化活性几乎没有损失。该部分工作展现了PAFs材料在固载离子液体方面的诱人前景。
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