基于金属卤化物钙钛矿材料的太阳能电池凭借其简便的溶液法制备工艺、优异的光电学性质及低成本等特性引起了广泛的关注,在过去的十年内其光电转换效率迅速飞升,如今已高达25.5%,成为新一代光伏中极具应用前景的技术。尽管目前钙钛矿太阳能电池已经取得了举世瞩目的进展,但是仍存在制约着其未来商业化应用的难题,例如电池的环境（水、氧、光、热等）稳定性问题、界面对器件的影响机制。针对这些问题,本论文通过对钙钛矿纳米晶（或称为量子点）和多晶薄膜的表界面性质以及内部形貌调控来获得高性能器件的同时,探究这些策略对器件的环境稳定性的影响。1.通过使用一系列无掺杂剂的聚合物空穴传输材料,实现了光电转换效率为12.6%的CsPbI3钙钛矿量子点太阳能电池,其能量损耗极低,仅为0.45 eV。在CsPbI3钙钛矿量子点太阳能电池中,利用聚合物空穴传输材料可以实现量子点/聚合物界面上的有效电荷提取,并避免了常规spiro-OMeTAD所需的复杂掺杂和氧化过程所导致的器件不稳定性。同时,CsPbI3量子点薄膜可以在室温下制备,并且薄膜质量具有更高的可重复性,与目前的钙钛矿多晶薄膜相比,具有潜在的优势。2.在这项工作中,报道了一种使用无机铯盐,例如:乙酸铯（CsAc）,碘化铯（CsI）,碳酸铯（Cs2CO3）和硝酸铯（CsNO3）),钝化CsPbI3钙钛矿量子点的表面的方法。Cs盐的后处理不仅可以填补CsPbI3钙钛矿表面的空位,而且可以改善CsPbI3量子点之间的电子耦合。结果,提高了量子点膜的自由载流子寿命、扩散长度和迁移率,这有利于制备高质量导电的薄膜以用于高效太阳能电池。经过优化的后处理过程使得CsPbI3钙钛矿量子点太阳能的电池短路电流密度和填充因子得到了显著提高,光电转换效率达到了 14.10%。此外,由于量子点薄膜经Cs盐处理后表面状态改善,CsPbI3量子点电池器件的抗湿稳定性也有明显的提高。3.由于全无机钙钛矿量子点表面配体的存在,严重阻碍了光生载流子的有效传输。为了尽量减少表面长链配体,增加电荷之间的耦合,但不引起量子点晶体结构垮塌,本工作选用了硫氰酸胍（GASCN）作为短链功能配体交换油酸、油胺长链配体钝化表面缺陷,并通过温和热退火后处理,在CsPbI3钙钛矿量子点薄膜构筑一层GA+表面矩阵（matrix）。通过一系列光电表征发现,这种表面矩阵可以有效提升载流子迁移率以及载流子扩散长度,最终实现了 15.21%的器件效率,器件的开路电压为1.25 V,短路电流为15.85 mA cm-2,填充因子76.7%,这是当时同类电池报道的最高值。此外,该配体辅助表面矩阵策略在不同量子点体系中（CsPbBr3、FAPbI3）都表现出了良好的效果。4.带隙较窄的α-FAPbI3应用在光伏领域时,其理论效率高于MA和Cs的钙钛矿。然而,实现组成、相纯且稳定的α-FAPbI3是非常具有挑战性的。在本工作中,首次报道了原位前驱体工程和异位晶粒锚固的协同策略,已成功制备成分和相纯净且稳定的α-FAPbI3薄膜。掺有基于FA的挥发性添加剂的前驱工程可以完全抑制膜结晶过程中非钙钛矿δ-FAPbI3的形成。另外,通过4-叔丁基-苄基碘化铵由晶界渗透进入α-FAPbI3膜内部而辅助的晶粒锚固将膜稳定在所需的α相。结果,该协同方案可显著提高FAPbI3钙钛矿太阳能电池的效率至接近21%,这是迄今为止同类电池的最高的值之一。此外,稳定后的电池在50℃老化超1600小时后表现出更高的热稳定性,并保持接近90%的初始效率。