【摘 要】
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商业锂离子电池的巨量应用对于金属锂资源的消耗日益提高,但金属锂的开采成本与开采难度都较高,且锂离子电池大电流充放电时发热量巨大,其稳定性相对较差,如何替代锂离子电池、节约锂的消耗和保证电池安全成为研究热点。磷酸盐结构稳定且热稳定性好,本文研究了含钠磷酸盐电极材料材料Na1.2Fe4（PO4）3和Na3V2（PO4）3/C力求解决上述问题,并对磷酸盐电极材料进行全电池构建进一步贴近商业化生产。（1）
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商业锂离子电池的巨量应用对于金属锂资源的消耗日益提高,但金属锂的开采成本与开采难度都较高,且锂离子电池大电流充放电时发热量巨大,其稳定性相对较差,如何替代锂离子电池、节约锂的消耗和保证电池安全成为研究热点。磷酸盐结构稳定且热稳定性好,本文研究了含钠磷酸盐电极材料材料Na1.2Fe4（PO4）3和Na3V2（PO4）3/C力求解决上述问题,并对磷酸盐电极材料进行全电池构建进一步贴近商业化生产。（1）采用简单易行的溶胶-凝胶法,通过惰性气氛烧结得到网状单晶Na1.2Fe4（PO4）3材料,用作锂离子电池负极,表现出较好的电化学性能,在0.2 C倍率下循环100圈后,可逆容量高达210 mAh g-1。即使在10 C的高电流密度下,Na1.2Fe4（PO4）3负极材料也具有128.6 mAh g-1的初始可逆容量,经过1500次循环后的容量保持率仍有86.72%。利用电化学测试技术和第一性原理计算,研究了锂离子在Na1.2Fe4（PO4）3负极材料中的存储机理、脱嵌和嵌入机理、动力学机理和等手段解释了电化学循环过程中,锂离子在电极材料中的扩散路径与过渡金属价态状态。（2）采用溶剂热法成功合成了多孔球壳Na3V2（PO4）3/C钠超离子导体正极材料,分别对多孔球形Na3V2（PO4）3/C的储钠和储锂电化学性能进行测试,并将该材料应用于混合离子电池用以结合两者的优点,在0.1 C、0.2 C、0.5 C、1 C、2 C、5 C、10 C、20 C、30 C、50 C和0.1 C的倍率性能下的放电性能分别为108.4 mA h g-1、109.7 mA h g-1、111.54 mA h g-1、109.2 mA h g-1、106.4 mA h g-1、102.9 mA h g-1、93.1 mA h g-1、83.3 mA h g-1、73.3 mA h g-1、69.2 mA h g-1和102.4 mA h g-1。对该材料的储锂、钠及混合离子的扩散系数进行分析,发现混合离子扩散行为明显,又对电极材料的原位X射线衍射分析与非原位X射线光电子能谱对混合离子电池的脱嵌和嵌入机理进行了分析,发现混合离子在电极材料内有一定的协同作用。同时也通过赝电容分析解释了多孔球壳Na3V2（PO4）3/C正极材料在不同电流密度下的存储机制进行了分析。（3）在上述工作的基础上,本文构建了三种电池,分别为Na1.2Fe4（PO4）3//LiFePO4,Graphite//Na3V2（PO4）3/C和Na1.2Fe4（PO4）3//Na3V2（PO4）3/C全电池。单晶网状Na1.2Fe4（PO4）3//LiFePO4全电池首次循环的可逆容量为202.6 mAh g-1,循环50次后全电池容量稳定在101.2 mAh g-1。Graphite//Na3V2（PO4）3/C锂钠混合离子全电池,通过石墨对电极对钠离子的限制,使得锂钠混合离子能够更好的在Na3V2（PO4）3正极一侧进行协同,倍率性能与半电池相近,且在5 C下14000次循环后电池容量仍为98 mAh g-1,全电池容量保持率达到惊人的96.08%。Na1.2Fe4（PO4）3//Na3V2（PO4）3/C全电池,经过35次循环后,容量稳定在94.1 mAh g-1,库伦效率为99.1%,但长循环性能不佳。
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