固相反应法制备MeZSM-5分子筛及其加氢性能的研究

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:laoniuge
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清洁能源的使用是未来能源发展的大趋势,对柴油的硫、氮含量和十六烷值也提出了更高的要求。非负载催化剂具备很强的加氢活性但开环选择性较差,将具备酸性组分的分子筛与非负载催化剂组合,采取不添加水的固相反应法制备出的双功能催化剂具备很好的应用前景。本文考察了固相反应法制备条件对ZSM-5分子筛的影响,发现合成的分子筛的最佳晶化时间为36 h,结晶度可达87.67%;随着硅铝比的增加,总酸量和B酸含量明显减少;通过测定固相核磁发现,分子筛骨架上有四配位硅物种和铝物种的存在。在固相合成时单独掺杂金属镍后,ZSM-5分子筛表面出现了孔,颗粒变大,介孔比表面积增大;萘加氢活性评价结果表明,当镍的掺杂量为15%时,在380℃有最高萘转化率为97.09%,明显高于ZSM-5分子筛的转化率。单独掺杂金属钼后,分子筛变为长条状,与原本ZSM-5分子筛的形貌发生了很大的变化;当钼掺杂量为7.5%时,总比表面积最大,酸脱附温度中心最高,B酸吸收峰最明显,萘加氢活性评价结果表明其开环选择性明显高于ZSM-5分子筛,在380℃最高可达46.88%。在ZSM-5固相合成时掺杂双金属镍钼,可以明显提高催化剂的总比表面积,增加B酸含量,萘加氢活性评价结果表明可以提高催化剂的开环选择性,当镍钼掺杂量分别为5%和2.5%时,开环选择性最高为58.05%。分子筛与非负载催化剂复配可以提高催化剂的高温加氢活性,开环选择性没有明显变化,当分子筛的含量为10%时,萘转化率最高可达99.98%。
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