【摘 要】
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锂硫（Li-S）电池因其较高的理论能量密度,被认为是极具前景的先进储能系统。然而,可溶性中间产物多硫化物的穿梭行为和绝缘性硫物种缓慢的反应动力学,导致硫利用率低和容量快速衰减。本文通过调控沸石咪唑酯骨架（ZIFs）衍生材料的组成和结构,制备了兼具高导电性和高催化/吸附活性的功能化多孔碳材料,其丰富的活性位点能捕获并促进多硫化物氧化转化,快速的电子传递可加快电化学反应动力学,抑制穿梭效应并提高硫利用
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锂硫（Li-S）电池因其较高的理论能量密度,被认为是极具前景的先进储能系统。然而,可溶性中间产物多硫化物的穿梭行为和绝缘性硫物种缓慢的反应动力学,导致硫利用率低和容量快速衰减。本文通过调控沸石咪唑酯骨架（ZIFs）衍生材料的组成和结构,制备了兼具高导电性和高催化/吸附活性的功能化多孔碳材料,其丰富的活性位点能捕获并促进多硫化物氧化转化,快速的电子传递可加快电化学反应动力学,抑制穿梭效应并提高硫利用率。具体的研究内容如下:（1）以双金属骨架CoZn-ZIFs为前驱体,合成了负载丰富Co-Nx位点的氮掺杂多孔碳（Co-NC）。Zn的加入构建了物理屏障,避免高温碳化时Co的团聚,防止金属颗粒结晶,有利于生成高活性的Co-Nx位点。同时,高温下ZIFs热解和Zn的蒸发使材料获得高比表面积(2643.06 m~2g-1)和大孔体积(4.126 cm~3g-1),提供更多的吸附/催化活性位点和快速的离子传输通道。模拟计算和实验表征均证实Co-NC能有效地捕获多硫化物并促进氧化还原过程。Co-NC隔膜电池显示出优良的电化学性能,在4 C电流密度下比容量高达580.9 m Ah g-1,是PP和NC/PP电池的两倍多。（2）为进一步增强材料的催化活性,通过调控前驱体退火温度制备均匀分散的Co-Nx/Zn-Nx双金属节点氮共掺杂多孔碳材料（CoZn-NC）。XPS中双活性位点金属峰的偏移证明Co与Zn的相互作用改变了局部电子结构,硫化锂沉积实验进一步证明,相比于单活性位点,双活性位点增强了放电过程中多硫化物向硫化锂的催化转化活性。双金属活性位点的协同作用使CoZn-NC隔膜电池在高硫面载量(5.4 mg cm-2)下,循环100圈后,仍保持4.1 m Ah cm-2的高可逆面容量。（3）为实现电化学反应过程连续的电子迁移路径,增强电子转移,将ZIFs前驱体原位生长于氧化石墨烯上合成负载Co-Nx/Zn-Nx双位点基三维多孔碳材料（CoZn-NC@rGO）。含氧官能团对金属的吸附使ZIFs颗粒均匀致密地包覆在氧化石墨烯上防止还原过程的片层堆叠,同时石墨烯连接了分散的ZIFs颗粒,将“点对点”的电子传递方式构建成连续的“点线面”传递路径,形成的高连通三维导电网络不仅加快电子转移,增强电化学反应动力学,还提供了丰富的硫存储空间,使CoZn-NC@rGO/S复合正极在73.46%的高硫载量和2 C高电流密度,经历循环200圈维持631.0 m Ah g-1高可逆容量,容量保持率为85%。
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