【摘 要】
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近年来,环境污染和能源危机问题日益突出,已成为制约我国经济可持续发展的瓶颈问题。半导体光催化技术由于具有清洁、安全且无二次污染特性,被认为是解决这两大问题的有效方法之一。光催化材料是光催化技术的核心,因此开发高效稳定的光催化剂至关重要。石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种无金属半导体由于其高稳定性、低成本、无毒和合适的带隙而受到了广泛关注。尽管如此,仍然存在一些问题,g-C3N4传统的制备方法是通
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近年来,环境污染和能源危机问题日益突出,已成为制约我国经济可持续发展的瓶颈问题。半导体光催化技术由于具有清洁、安全且无二次污染特性,被认为是解决这两大问题的有效方法之一。光催化材料是光催化技术的核心,因此开发高效稳定的光催化剂至关重要。石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种无金属半导体由于其高稳定性、低成本、无毒和合适的带隙而受到了广泛关注。尽管如此,仍然存在一些问题,g-C3N4传统的制备方法是通过高温焙烧前驱体获得,该方法制备的g-C3N4具有可见光利用率较低及电子和空穴复合率高的缺点,在很大程度上阻碍了其光催化活性。为了解决上述问题,本文以新型有机聚合物半导体g-C3N4为研究对象,通过对其形貌进行调控,然后再进一步和其他活性材料进行复合,并对其进行一系列表征,探究其反应机理,旨在提升其光催化性能。主要研究结果如下:本论文首先采用溶剂热法制备了纤维状氮化碳(CNF),然后结合硼氢化钠还原法与Ag NO3复合制备了一系列X-Ag/CNF(X为Ag表观含量)光催化剂,以盐酸四环素(TC)为目标污染物进行光催化降解实验,考察其光催化降解性能。结果表明:与g-C3N4相比,CNF和Ag/CNF光催化剂的光催化降解性能均得到明显提升,当Ag负载量为1.2%时,Ag/CNF的光催化剂降解性能最高,反应60 min后,1.2%-Ag/CNF复合材料对TC的降解效率可达72.8%,其对TC降解速率常数是g-C3N4的23.56倍。此外,1.2%-Ag/CNF光催化剂的析H2量364.6μmol·g-1,是CNF的4.3倍。其次,本文采用溶剂热法结合电化学法将纤维状氮化碳(CNF)与羟基化碳量子点(OH-CQDs)复合制备了一系列OH-CQDs/CNF-X(X为OH-CQDs表观含量)光催化剂,结果表明:与g-C3N4和CNF相比,OH-CQDs/CNF展现出更高的光催化活性,当OH-CQDs含量为4 mL时,OH-CQDs/CNF光催化降解性能最高,经可见光照射80 min后,OH-CQDs/CNF-4对TC的降解率达到82.1%,其对TC降解速率常数是g-C3N4的11.3倍。此外,与CNF相比,其光催化还原性能也得到了提升,OH-CQDs/CNF-4的产H2量达到357.98μmol·g-1,是CNF的3.65倍。并且重复使用3次后,催化剂的催化性能均未发生明显下降,能够保持良好的稳定性。最后本文以双氰胺和三聚氯氰为原料,以碳纳米管(CNT)为核,采用溶剂热法成功制备了一系列可见光响应的碳纳米管@球形氮化碳(CNT@CNMS-X,X为CNT表观含量)核壳结构催化剂。并对其进行了一系列表征,结果表明:CNMS均匀的生长到管状CNT表面,形成CNT@CNMS-X核壳结构;制备的CNT@CNMS-X催化剂可见光吸收性能明显增强。以4-硝基苯酚(4-NP)为目标污染物进行光催化降解实验。光催化性能测试表明,当CNT质量为20 mg时,CNT@CNMS具有最高的降解性能。反应120 min后,对4-NP的降解率达到54.44%,其降解效果明显高于CNMS和g-C3N4。
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