自然界蕴藏着丰富的天然气资源。随着石油资源的日益枯竭，天然气在能源和化工生产中的地位变得越来越重要。把天然气制成合成气，进一步合成精细化工产品以及燃料已经成为天然气工业具有潜在应用前景的一条技术路线。甲烷部分氧化制合成气由于具有能耗低，反应器体积小、效率高，生成的CO和H2的摩尔比为1：2可以直接用于甲醇、费托合成等优点，受到人们的广泛关注。甲烷部分氧化反应机理和动力学行为的研究对其工业化应用具有重要的意义。研究结果表明，甲烷部分氧化反应机理十分复杂，基元反应速率常数的微小变化会导致一些复杂的动力学现象，如化学振荡等。实验已经发现以钯、镍、镉等作为催化剂的甲烷氧化反应存在着明显的振荡行为。　　 本课题利用Monte Carlo(MC)方法研究以镍为催化剂的甲烷部分氧化反应中的振荡行为。在大量模拟和计算的基础上，我们建立了一个以真实反应参数为基础的MC模型，目的在于阐明甲烷部分氧化反应过程中振荡行为产生的本质，为化学振荡在化工生产中的应用提供一些理论数据。在MC方法模拟表面催化反应过程中，我们把固体表面看作一个理想的二维格子，所有的反应都在格点上进行。通过连续不断的碰撞-吸附-反应-脱附-扩散行为，得到各物种覆盖度的统计值，利用数学手段对数据进行分析，从而得到模拟结果。　　 采用上述模型，我们对以镍为催化剂的甲烷部分氧化反应中的振荡行为进行了一系列研究，得到以下结论：　　 1)、我们建立了一个相对简单的模型来描述甲烷部分氧化反应过程中的振荡行为。研究结果表明，金属催化剂表面周期性的氧化和还原是振荡产生的主要原因。由于金属催化剂表面经历了一个周期性的氧化和还原过程，CO的生成有2种不同的反应模式——吸附态碳原子与吸附态氧原子的反应和吸附态碳原子直接还原NiO。振荡行为的发生也存在一个相对狭窄的“窗口”，即只有当甲烷吸附几率在0.0078～0.0083这个范围内时，才能观察到明显的振荡现象，当其小于0.0078时，反应以稳态进行，而当其大于0.0083时，反应则会因为催化剂表面积碳而停止。分子/原子扩散速率和选取的二维格子的大小对振荡行为的产生有很大的影响。研究表明当扩散速率小于50时，振荡不规则，随着扩散速率的增大，振荡愈加规则。当格子大小大于90时，我们才能观察到周期性的振荡行为，并且随着格子大小的增大，振荡变得愈加规则。　　 2)、由于镍为催化剂的甲烷部分氧化反应过程中CO和H2的产率很高，其选择性可以达到95％以上，因此我们简化了反应机理，在模型中忽略H2O和CO2的生成。研究表明金属催化剂表面相对快速的氧化和缓慢的还原是导致振荡行为产生的根本原因。振荡行为发生的窗口在0.0087～0.0094这个范围内。同时，我们也考察了金属表面氧化还原速率、温度、分子/原子扩散速率和选取的二维格子大小对振荡行为的影响。模拟研究表明当温度升高时，我们发现振荡的周期缩短，振幅减小，同时振荡窗口逐渐缩小。当扩散速率大于10时，振荡愈加规则。当格子大小大于50时，我们才能观察到周期性的振荡行为。　　 3)、甲烷催化部分氧化反应是一个放热反应，为了进一步完善反应模型，我们考虑了体系的热效应，通过模拟也得到了具有良好周期性的振荡行为。与等温模型相比，我们发现振荡的周期减小，吸附态碳原子覆盖度减小，以及表面NiO覆盖度增大，这与反应的活化能有关。格子大小和扩散速率同样对振荡行为有很大的影响。