RuO2基阳极涂层纳米结构的构建及其电催化析氧性能研究

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RuO2基贵金属氧化物阳极因其具有电催化活性高、耐酸性强且寿命高等优点,在电催化析氧中广泛应用。但传统钛基RuO2阳极成本较高,且单一组分的RuO2涂层在大电流密度下稳定性差,大规模工业应用受到了限制。本文利用水热法和电沉积法构建TiO2和Co3O4中间层三维纳米结构,继而利用热解、电沉积工艺在其表面负载RuO2基纳米颗粒,制备出三维结构复合阳极。并通过XRD、SEM和TEM研究了复合阳极的表面形貌和微观结构,采用LSV、CV、EIS和循环稳定性测试考察了其在酸性环境下的电催化析氧性能,揭示了复合阳极的微观结构与电化学性能的内在关系。采用水热法在Ti基体表面构建TiO2纳米线阵列结构(TNW),继而利用循环伏安电沉积工艺在其表面沉积RuO2纳米颗粒,形成TNW@RuO2纳米线核壳结构阳极。研究发现,沉积720圈的TNW@RuO2阳极析氧电位最低(电流密度为10 m A/cm2处),仅为1.340 V(vs.SCE),表明其电催化析氧活性最佳。此外,TNW@RuO2阳极在CV循环1000圈后电位增长率仅为0.298%,比未引入TNW中间层的Ti@Ru+RuO2阳极低一个数量级(3.67%),阳极稳定性显著提升。通过对Ti基体进行水热处理,原位形成TiO2纳米片、纳米片线及纳米线中间层,继而采用热解工艺在其表面生长RuO2/IrO2混合纳米颗粒,制备得到三维立体结构的TiO2@RuIr复合阳极。研究发现,TiO2纳米阵列可以细化RuO2/IrO2晶粒(尺寸仅为10~20nm),并减少了热解工艺常见的裂纹的形成。其中TNW@RuIr析氧电位最低(电流密度为10 m A/cm2处),仅为1.409 V(vs.SCE),表明其电催化析氧活性最高。此外,TNW@RuIr阳极在CV循环1000圈后电位增长率仅为0.07%,比Ti/RuIr阳极低两个数量级(3.63%),表明RuIr阳极中引入TNW中间层稳定性大幅提升。利用恒电位电沉积工艺在Ti基体表面构建Co3O4纳米片结构,继而通过热解工艺在其上生长RuO2/IrO2混合纳米颗粒,制备出三维结构的Co@RuIr阳极。研究发现,涂液涂覆第三次时,中间层表面可形成细小且均匀分散的RuO2/IrO2纳米颗粒,对应的Co@RuIr阳极析氧电位最低(电流密度为10 m A/cm2处),仅为1.326 V(vs.SCE),活性最高。此外,引入Co3O4中间层的RuIr阳极与Ti/RuIr阳极的稳定性相近,但达到10 m A/cm2的电流密度时所需电位比Ti/RuIr阳极降低了118 m V,显著提升RuIr阳极的电催化活性。
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