【摘 要】
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全无机钙钛矿CsPbX3(X=Cl,Br,I)纳米晶(NCs)具有卓越的光学性能,独特的晶体结构和表面性质,是目前最热门的发光材料之一。它出色的光电性质使其在发光二极管、传感器、太阳能电池等光电器件应用有极大的应用潜力。CsPbX3 NCs结构和表面高离子性使得钙钛矿的结构易发生变化。目前在CsPbX3NCs制备过程中,通常会因为投料比、配体种类和浓度等问题而导致其他相(例如Cs4PbX6)的生成
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全无机钙钛矿CsPbX3(X=Cl,Br,I)纳米晶(NCs)具有卓越的光学性能,独特的晶体结构和表面性质,是目前最热门的发光材料之一。它出色的光电性质使其在发光二极管、传感器、太阳能电池等光电器件应用有极大的应用潜力。CsPbX3 NCs结构和表面高离子性使得钙钛矿的结构易发生变化。目前在CsPbX3NCs制备过程中,通常会因为投料比、配体种类和浓度等问题而导致其他相(例如Cs4PbX6)的生成。Cs4PbX6相的结构与三维CsPbX3钙钛矿不同,由此也造就了其独特的性质。相对于CsPbX3在可见光发光器件和太阳能电池等领域的应用,Cs4PbX6目前主要应用于紫外检测器方面。由CsPbX3转变为Cs4PbX6这一过程在部分情况下是可逆的,然而具体的晶格重组过程也取决于CsPbX3的形貌和状态。目前针对CsPbX3相变的表征多针对其始态和终态,而其变化的动力学过程尚未有深入的研究。另一方面,人们已知通过调节配体种类和浓度可以实现CsPbX3的相转变,然而,对于该方法是否同样适用于离子掺杂改性的CsPbX3NCs,仍有待进一步研究。在本工作里,我们主要研究了配体调控CsPbX3的相转换行为机理,以及利用配体调控来精细控制离子掺杂CsPbX3的生长、相转及其光学性质。在第二章中,我们采用原位X射线衍射结合多种原位光学性质表征技术,深入研究配体辅助CsPbBr3转变为Cs4PbBr6的动力学过程。我们通过室温法制备CsPbBr3纳米晶,利用油胺/油酸进行处理,使其转化为Cs4PbBr6相。我们发现新鲜制备和在大气氛围下陈化后的CsPbBr3的相转过程显著不同,这是因为钙钛矿表面不稳定性导致的。该CsPbBr3向Cs4PbBr6转变过程主要是分散并重结晶的过程。在第三章中,我们针对锰离子掺杂CsPbCl3的发光机理进行了研究。不同于常规的光致发光谱,我们利用电致化学发光的方法,针对纳米晶表面结构对发光的贡献作以研究。通过对比电势扫描和脉冲累积电化学光谱,比较掺杂前后CsPbCl3的发光特性,发现属于CsPbCl3表面的特殊发光峰,其发光来自于钙钛矿表面状态的弛豫。在第四章中,着重讨论不同链长的胺配体浓度和种类对Mn2+掺杂CsPbCl3的形貌和相组成的影响。研究结果表明,增加油胺含量或利用短链的十二烷胺来代替油胺均有利于Cs4PbCl6相的生成,且Mn2+在CsPbCl3和Cs4PbCl6相中均有分布,但该表面橙色发射主要来自于Mn2+掺杂的CsPbCl3。在只改变胺的浓度和种类的情况下,配体的浓度和胺配体长短对Mn2+的掺杂量影响甚微,但对Cs4PbCl6相的生成具有显著影响。胺配体的作用机制是胺与Pb2+形成复合物,短链的胺因结构阻碍较少易于生成Cs4PbCl6相。
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