【摘 要】
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作为生产染料、医药、合成橡胶的原料,芳烃广泛地应用于航空航天、医药农药和高分子材料合成等行业中。传统的芳烃获取途径为石脑油催化重整,然而随着石油资源的日益枯竭和温室效应的加剧,迫切需要找到一条可持续的芳烃获取途径,以缓解能源和环境现状。利用我国丰富的煤炭和页岩气资源,开发合成气经费托合成制芳烃技术具有实际应用前景。本课题通过水热合成法制备了嵌入式Co基金属分子筛催化剂（Co@HZSM-5）。通过X
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作为生产染料、医药、合成橡胶的原料,芳烃广泛地应用于航空航天、医药农药和高分子材料合成等行业中。传统的芳烃获取途径为石脑油催化重整,然而随着石油资源的日益枯竭和温室效应的加剧,迫切需要找到一条可持续的芳烃获取途径,以缓解能源和环境现状。利用我国丰富的煤炭和页岩气资源,开发合成气经费托合成制芳烃技术具有实际应用前景。本课题通过水热合成法制备了嵌入式Co基金属分子筛催化剂（Co@HZSM-5）。通过XRD表征,发现当TPAOH/Si=0.3,晶化时间为96 h时,合成的Co@HZSM-5高度结晶且金属均匀分布。当Co的含量为10 wt%,Si/Al=40时,可在温和的条件下催化合成气直接转化为芳烃。在260℃、1.0 MPa、GHSV=4500 m L·g-1cat·h-1、H2/CO=2的反应条件下进行费托合成反应评价,Co@HZSM-5实现了76.3%的CO转化率和14.6%的油相中芳烃选择性,远优于传统的负载型金属催化剂（Co/HZSM-5）。通过XRD、SEM-EDS、NH3-TPD表征手段发现在Co@HZSM-5中,Co均匀地分布在催化剂内,且对分子筛的酸性影响可忽略不计;N2吸附-脱附、TG-DTA结果表明嵌入式催化剂具有一定的介孔结构,可以有效促进产物的扩散,抑制积碳的生成。为进一步提高芳烃在产物中的选择性,分别引入Mo、Mn助剂,制备了双金属嵌入式分子筛催化剂。在相同的反应条件下,5Mo10Co@HZSM-5和5Mn10Co@HZSM-5的CO转化率分别为59.1%和84.1%,油相中芳烃选择性分别为31.9%和32.8%,两者轻质芳烃的选择性均超过95%。据XRD、N2吸附-脱附和NH3-TPD表征显示,Mo、Mn的引入未明显影响分子筛的结构和酸性。
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