【摘 要】
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近些年来,经济发展全面绿色转型促使各行业开始走低能耗、轻污染、高质量的绿色发展道路,这对能耗高、污染重的湿法冶金行业造成了极大的挑战,尤其是对贵金属回收领域。然而,随着人们对贵金属的需求量日益增长,再加上天然矿产资源的日益匮乏,使得开发绿色、高效地回收二次资源中贵金属的工艺路线愈发关键。离子液体作为一种室温下呈熔融状态并且具有良好的物理和化学性能的有机盐,因其绿色无污染等优点逐渐成为了贵金属分离领
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近些年来,经济发展全面绿色转型促使各行业开始走低能耗、轻污染、高质量的绿色发展道路,这对能耗高、污染重的湿法冶金行业造成了极大的挑战,尤其是对贵金属回收领域。然而,随着人们对贵金属的需求量日益增长,再加上天然矿产资源的日益匮乏,使得开发绿色、高效地回收二次资源中贵金属的工艺路线愈发关键。离子液体作为一种室温下呈熔融状态并且具有良好的物理和化学性能的有机盐,因其绿色无污染等优点逐渐成为了贵金属分离领域的热点。目前,针对现阶段的萃取体系毒性较大、效率不高、选择性差等问题,本文设计并合成四种含氮、磷类离子液体,并构筑了一系列新型绿色萃取体系,用于从盐酸介质中高效萃取分离Au（Ⅲ）,为二次资源回收贵金属提供了新思路、新方法。具体研究内容如下:一、新型双子型苯并咪唑离子液体[C6BIM2][NTf2]2从盐酸介质中萃取Au（Ⅲ）的研究。首先对萃取剂浓度、酸度、盐度等因素进行了条件优化,并通过响应面法（RSM）进一步研究了[C6BIM2][NTf2]2用量及酸度双因素对萃取Au（Ⅲ）的综合影响;然后通过Job法,结合紫外光谱、红外光谱以及核磁波谱分析并验证了[C6BIM2][NTf2]2与Au（Ⅲ）的反应机理为阴离子交换机理;热力学数据表明萃取反应是以放热且自发的方式进行的;以CS（NH2）2/HCl溶液作为反萃剂,可以高效快速的将Au（Ⅲ）从氯仿相中分离出来,经过5次萃取循环性能验证实验之后,[C6BIM2][NTf2]2对Au（Ⅲ）的萃取能力并未有显著的变化;此外,在多种贱金属以及性质相近的贵金属离子的干扰下,萃取剂依然能够对Au（Ⅲ）维持较高的萃取效率,对Au（Ⅲ）展现出良好的萃取选择性。二、P44414Cl/HCl新型双水相体系从盐酸介质中萃取Au（Ⅲ）的研究。由P44414Cl/HCl构筑的新型双水相体系能够在相变温度下将Au（Ⅲ）萃取至离水相,从而实现Au（Ⅲ）的绿色高效分离。首先通过绘制该体系在不同温度下的双水相相图,确定了最佳的萃取温度以及双水相体系中离子液体以及盐酸的质量百分数;在上述的最佳条件基础上,对萃取时间、Au（Ⅲ）初始浓度等一系列实验因素进行了优化,并且借助紫外光谱、红外光谱以及核磁波谱详细阐明了阴离子交换的萃取机理;同时,选用水合肼溶液作为反萃剂,成功的将Au（Ⅲ）与离子液体相分离,再利用X射线衍射仪、扫描电子显微镜对反萃后得到的金单质进行结构和形貌表征;此外,对P44414Cl/HCl双水相体系在多金属溶液中对Au（Ⅲ）的选择性萃取能力进行了评价,结果表明P44414Cl/HCl构筑的新型双水相体系在Au（Ⅲ）的选择性分离领域有着巨大的潜力。三、UCST型双子乙醇胺类离子液体构筑的均相体系于盐酸介质中萃取Au（Ⅲ）的研究。设计并合成了[C6（N112OH）2][NTf2]2、[C4（N112OH）2][NTf2]2两种 UCST 型离子液体,构筑了[C6（N112OH）2][NTf2]2-H2O、[C4（N112OH）2][NTf2]2-H2O 二元均相萃取体系,借助离子液体温度响应的特性实现了 Au（Ⅲ）的均相萃取。首先绘制了[C6（N112OH）2][NTf2]2-H2O、[C4（N112OH）2][NTf2]2-H2O体系的相图,同时通过不同温度下的离子液体粒径尺寸分布、核磁氢谱进一步研究了二元体系的相行为;对比了两种萃取剂在不同温度下对Au（Ⅲ）的萃取能力,对萃取剂所适宜的盐度及酸度环境进行了探究;并使用最大负载量法,结合紫外光谱、核磁波谱表征确定了萃取剂与Au（Ⅲ）以阴离子交换的形式结合;随后选用萃取能力较好的[C6（N112OH）2][NTf2]2来探究在多金属溶液中对Au（Ⅲ）的萃取性能,该萃取剂对Au（Ⅲ）表现出优异的选择性分离能力;最后使用草酸溶液反萃负载Au（Ⅲ）的离子液体相,经过5轮萃取-反萃实验之后,该萃取剂对Au（Ⅲ）萃取能力基本维持不变;[C6（N112OH）2][NTf2]2、[C4（N112OH）2][NTf2]2构筑的均相液液萃取体系为Au（Ⅲ）的选择性分离提供了一种绿色环保的分离思路。
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