能源是人类赖以生存的基础,随着化石能源的枯竭,开发和利用清洁能源迫在眉睫。新型电池如锂电池和光电池等能够高效地对清洁能源进行转化、存储和使用,是实现清洁能源高效利用的重要途径。电极材料是电池的核心组成部分,对电池的使用寿命、充放电性能等起着至关重要的作用,开发新一代锂电池和光电池的电极材料有着切实的研究意义。本论文通过密度泛函理论的计算,对锂电池和光电池的电极材料进行了设计和模拟,研究了三种新型的能源材料,对其中的深层机理进行了分析,探讨了它们实际应用的可行性,主要包括预锂化二硫化金属作为锂电池负极材料的综合性能、γ-PN用于光催化分解水的催化性能以及DTPC系列分子的光电性能。本文的研究有助于挖掘电极材料的内在机理和开发新型能源材料,也为后续的实验工作提供了理论指导。本文的主要研究内容和结论如下:（1）实验研究表明,预先锂化的单层MoS2会增强它的电化学性能,作为负极材料时其库伦效率比原始的MoS2结构高26%,但锂化后电池性能显著增强的机理尚未得到解释。我们通过理论计算,系统地研究了锂原子在单层二硫化金属（MoS2,WS2,VS2）上的吸附和扩散性能。在预锂化的二硫化金属上,额外添加的锂离子会吸附在锂化的单层结构上,其吸附能并没有明显变化,这意味着预锂化的二硫化金属吸附多层锂的可行性。由于扩散的锂离子和预锂化的锂层之间存在电荷积聚,锂离子在预锂化二硫化金属上的扩散势垒可以忽略不计。这项工作表明预锂化的VS2是一种出色的锂离子电池负极材料,预锂化处理是一种提高二硫化金属电化学性能的通用方法,从而提高其作为锂离子电池负极材料的存锂容量和充放电性能。（2）光催化分解水技术能够可持续且可再生地生产氢,这一技术的关键就是寻找具有合适氧化还原电位的催化材料。我们通过理论计算,研究了新型二维γ相氮化磷分子（γ-PN）的光催化分解水的性能。计算结果表明,γ-PN是一种间接带隙半导体,其带边位置与水的氧化电位和还原电位非常匹配。我们通过施加应变来调节γ-PN的电子性质,结果发现拉伸应变会使γ-PN带隙减小,价带顶升高。当施加10%拉伸应变时,γ-PN的带隙较低,吸收紫外-可见光的能力较好,其光催化分解水的性能最佳。此外,100 ps的分子动力学模拟的结果表明,γ-PN在水溶液中能够稳定存在。以上结果都能够很好的说明,γ-PN是一种可靠的、性能较高的光催化剂,在光催化分解水中有广阔的应用前景。（3）以对噻吩苯并咔唑（DTPC）为核心的系列分子由于在DSSC中表现出了优异的光电性能而受到了人们的重视。我们利用密度泛函理论和含时密度泛函理论对三个已在实验中合成出的以DTPC为核心的染料分子（C279,C280和C281）的基态几何结构,电子结构,光谱和电化学性质进行了深入的探讨。为了模拟更加真实的情况,我们还计算了分子在溶剂情况下的轨道能级,吸收光谱等数据。为了解释分子在光电性质上的差异,我们分析了分子的前线轨道的能级,能隙,电荷密度分布,吸收光谱。为了建立分子结构与分子性能表现的对应关系,我们引入了电子注入驱动力,分子垂直偶极矩,光捕获效率等参数,进一步用理论计算来拟合实验结果,进而分析了三个分子光电性能表现差异的原因以及溶剂效应对体系的影响,找出了这一体系在DSSC中所表现出的优异的光电性能的原因。